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姚建年/王熙教授Angew:构筑双催化位点新型电荷催化剂实现高效析氢
▲第一作者:陆飞,伊丁;通讯作者:王熙教授、姚建年院士

通讯单位:北京交通大学
论文DOI:10.1002/anie.202008117

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根据姚建年院士与王熙教授提出的原子晕效应(Atom-Realm Effect)理论新认知,团队通过针对电荷催化的精准调控进行了探索,同时也通过针对模型催化剂的电荷层次的精准调控研究进而完善电荷催化的这一新催化路径。鉴于此,团队在构建具备丰富钛空位的单层二氧化钛纳米片的基础上,通过静电吸附-锚定的策略实现了铂在阳离子缺陷二氧化钛纳米片(Ti1-xO2)上的原子级嵌入分散(Pt1O1/Ti1-xO2),凭借PtO4原子晕内部的电荷转移,实现了高活性且结构稳定的Pt-OPt双催化位点的一类新型电荷催化剂。

背景介绍


催化活性位点的概念由Taylor于1925年提出,迄今为止,对于活性位的深层次识别与调控一直是精准催化调控的重中之重。厘清催化位点的本征特性及其作用机制一直是深入理解催化反应及构建新反应体系的必由之路。基于对催化剂固有特性的识别(晶格,电荷,轨道,自旋),通过对活性位电子结构的精准调控,是实现高效催化的一条重要的途径。

研究出发点


在对原子晕效应的充分理解上,针对活性位的电荷层次的电子结构进行调控,实现了双催化位点的精准构造。在此基础上实现了高效且稳定的析氢性能。

图文解析



▲图1.双位点催化剂合成策略路径

▲图2.双位点催化剂的精细结构表征(AFM,实验及理论模拟STEM,实验及理论模拟XAFS谱).

▲图3。HER催化性能及稳定性;原位XAFS及原位红外谱;理论计算示意图


总结与展望


催化剂的精准控,尤其是构建原子催化以将其拓展至荷催化charge catalysts)、轨道催化orbital catalysts)以及自旋催化剂spin catalysts),将是实现高效催化的有效途径。在此基上,荷催化(charge catalysis)、轨道催化(orbital catalysis)以及自旋催化(spin catalysis)的更深层次的催化机制将得到一步的明晰,实现精准催化

作者介绍


王熙教授:
现为北京交通大学教授、博导,兼任化学与精细化工广东省实验室副主任。2004年7月本科毕业于内蒙古大学材料化学专业;2007年7月硕士毕业于中国科学院过程工程研究所化学工程专业;2010年博士毕业于中国科学院化学研究所物理化学专业。2010年10月至至2015年9月,在日本国立物质材料所作JSPS博士后,后任ICYS研究员。
研究领域
王熙教授以能源催化为研究主线,从活性位解析出发,通过对催化模型的薛定谔方程求解,形成了指导活性位精准调控的“原子晕效应”理论新认知,将对“活性位”的认知从几何结构层次推进到电子结构层次,并将其应用于能源催化。实现了硅碳锂电负极50吨/年规模的工业化生产,合作1500吨/年的重整催化剂工业级试生产。发表了Chem. Soc. Rev.、Angew. Chem.、Adv. Mater.、Joule等SCI论文120篇;论文被引用8500余次、H因子51. 应邀担任iScience(Cell子刊)编委和《纤维素科学与技术》副主编,南方光源指导委员会委员等。凭借原子晕效应(Atom-Realm Effect,AR)的提出,王熙教授入选“中国青年化学家元素周期表”青年化学家,代言“氩 Ar”元素。
课题组主页:www.atomrealm.com

来源:研之成理


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