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Nature Materials:下一代纳米技术多功能器件的开发关键

▲第一作者:Donald M. Evans,Theodor S. Holstad, Aleksander B. Mosberg, Didrik R. Småbråten.

通讯作者:Donald M. EvansDennis Meier

通讯单位:挪威科技大学

DOI:10.1038/s41563-020-0765-x


背景介绍



利用复杂氧化物中的量子效应,例如磁性,多铁性和超导电性,需要对材料的结构和成分进行原子级控制;氧化物材料中电导率连续的变化可以实现一些创新技术,例如多层次数据的存储芯片和用于神经形态计算的突触设备。而基于人工氧化物的多构型器件的电导率连续的变化,受到氧化还原反应和重构域(domain reconfigurations)的驱动,这两者需要离子长程迁移以及化学计量比或结构改变。尽管复杂氧化物中的量子效应和电导率连续的变化概念都具有巨大的技术潜力,但由于两者互斥的要求,使得它们组合应用起来非常难!

本文亮点


1. 本文作者通过使用导电原子力显微镜(cAFM, conductive atomic force microscopy)产生电中性间隙-空位对的反弗兰克尔缺陷(anti-Frenkel defects),控制功能氧化物Er(Mn,Ti)O3的导电性去克服两者互斥的限制。
2. 这些电中性间隙-空位对的反弗兰克尔缺陷以纳米级精度生成,并在不干扰铁电有序性的情况下局部提高电子跳跃的电导率。
3. 本文使用密度泛函理论从理论上解释了电中性间隙-空位对的反弗兰克尔缺陷的非易失性效应,并讨论了其普遍性,为功能性氧化物和下一代多功能器件纳米技术开发提出了另一种选择。

图文解析


▲图1. h-Er(Mn,Ti)O3中的局域电导控制

要点:图1.a压电响应力显微镜(面内对比)图像显示了铁电畴的特征分布。 箭头指示极化方向(暗:-P,亮:+ P);图1.b cAFM扫描显示类似于图a中–P和+ P区域导电背景较弱的导电纳米环(明亮);图1.c在将导电电流写入P平面外的样品后,立即在导电条上读取正交化电流,并在24个月后再次读取;图1.d平均电流的测量。
这些数据表明,局部电场可以将h-Er(Mn,Ti)O3的电导率提高多达四个数量级。这些变化是持久的,耐中等温度和化学溶剂的,并且可以在纳米级的空间精度进行感应。

▲图2. 电场感应导电特征的形态和结构

要点:通过这些常规的扫描电镜(SEM)和cAFM显微镜图像,分析Er原子的排列时,发现导电区域内Er原子的位移或单位晶胞尺寸的变化在统计学上没有显着差异,这表明增强电导率的驱动机制是由于与Er原子的本地电子结构有关的微观作用所致。此外,文献表明h-Er(Mn,Ti)O3的不正确极化是由Er原子位移引起的,因而铁电有序性的方向和大小不受电场引起的电导率增加的影响。

▲图3. 生长区(as-grown)和电改性区的电子结构比较

要点:这些电子结构数据和图像分析表明反弗兰克尔缺陷和连续电导率变化是共存的,即正电荷(Vo’’)和负电荷(Oi’’)两者是共存的;揭示了在更长的电场暴露下,带反弗兰克尔缺陷的正负电荷的分离。 

▲图4. 反弗兰克尔缺陷和其材料的电子结构


要点:在120原子的超胞中形成反弗伦克尔缺陷示意图:平面晶格上的氧(黄色)从其晶格位点迁移到另一个平面氧晶格位点(灰色),后者又被微移到间隙位点,这导致了反弗伦克尔缺陷的形成。通过电子结构的进一步分析显示,与反弗伦克尔缺陷相关的电子-空穴对可能会重新结合,并产生反弗伦克尔缺陷的电补偿态。 但是,后者的能量消耗很高,因此将创建新的电荷载流子来代替缺失的电子-空穴对并使系统回到平衡状态。         

研之成理


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