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Wiley能源催化领域最新进展 | 金属硫属元素、有机-无机杂化纳米材料、卤化物钙钛矿、多孔碳拓扑缺陷、混合金属羟基氧化物

电催化水分解（2H₂O→2H₂+ O₂）是有效且环保地大规模生产高纯度氢气（H₂）和氧气（O₂）的非常有前景的途径。已经开发出不同的材料以提高水分解的效率。其中，具有独特原子排列和高电子传输性的硫属元素化物在各种电化学反应中表现出极好的催化性能，例如氢气析出反应、氧气析出反应和全解水，而对其形态和结构的控制对其催化性能至关重要。在此，兰州大学严纯华、唐瑜、席聘贤团队总结了制备金属硫属元素化物的一般合成方法，并设计了不同的策略来提高其对水分解的催化性能。还概述了金属硫属元素化物的研究和开发中存在的剩余挑战以及未来研究的可能方向。

原文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.201903070

02

有机-无机杂化纳米材料用于CO₂还原

电化学还原CO₂（ECR）为附加值化学品和燃料被认为是缓解气候变化的有效策略。为了实现高的法拉第效率、低的过电势和优异产物选择性的CO₂转化，对于合理设计和合成的高效电催化剂具有重要意义，这主导着ECR领域的发展。单独有机分子或无机催化剂由于其固有缺点而在性能提升方面遇到了瓶颈。最近，有机-无机杂化纳米材料催化剂由于融合了非均相和均相催化过程的优点，因此对ECR表现出高的性能和有趣的反应过程，引起了广泛的关注。在这篇综述中，天津大学胡文平、张小涛、张志成团队和济南大学王海青团队系统总结了在原子和分子水平上设计各种有机-无机杂化纳米材料用于ECR的最新进展。特别地，详细讨论了有机-无机杂化纳米材料对ECR的反应机理和结构-性能关系。最后，提出了先进电催化剂可控合成的挑战和机遇，为ECR领域的发展铺平了道路。

原文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/smll.202001847

03

Pb-基卤化物钙钛矿：进展与展望

由于光（电）催化在有机污染物降解、H₂O分解产生H₂和O₂以及利用太阳能还原CO₂方面的潜在应用，在环境保护和能源转换中引发了研究关注。在过去的三年中，卤化钙钛矿在太阳能电池中具有非凡的电荷传输能力，与传统的氧化物钙钛矿相比，光催化技术已得到迅速发展。这类钙钛矿显示出较小的表面积、有限的光利用率和高的载流子复合性，导致反应物在催化剂表面的接触不充分，催化活性降低。在这篇综述中，武汉理工大学李能团队和厦门大学马来西亚分校Wee-Jun Ong团队从基本性质（如合成和结构）到在光-驱动反应中的应用开始，介绍卤化钙钛矿的进展，重点是晶体尺寸、毒性和稳定性。另外，也从计算研究方面指出了从电子性质到催化机理，为该领域的未来研究和进步奠定了基础。最后，对卤化物钙钛矿的现有局限性和有利前景提供了重要见解。

原文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.201909667

04

多孔碳拓扑缺陷加强CO₂还原

具有非对称局部电子重新分布的拓扑缺陷，有望局部调节碳材料的固有催化活性。然而，由于高的形成能量，在碳网络中有意创造高密度均匀拓扑缺陷仍然是一大挑战。为此，中国科学院宁波材料技术与工程研究所陈亮、Jianwei Su课题组提出了一种有效的NH₃热处理策略，用于从富含-N的多孔碳颗粒中彻底去除吡咯-N和吡啶-N掺杂，从而产生高密度拓扑缺陷。通过近边X-射线吸收精细结构测试和态密度局域分析，系统研究了所产生的拓扑缺陷，并通过反应分子动力学模拟揭示了缺陷形成的机理。值得注意的是，所制备的多孔碳材料具有增强的电催化CO₂还原性能，对于CO产生的电流密度为2.84 mA cm^-2，法拉第效率为95.2%。这样的结果所报道无-金属CO₂还原电催化剂中最佳性能之一。密度泛函理论计算表明，边缘五边形位点是主要的活性中心，具有最低的自由能（ΔG）用于还原CO₂。这项工作不仅为碳基材料的缺陷工程提供了深刻见解，而且还增进了碳缺陷对电催化还原二氧化碳的认识。

原文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202001300

05

非晶态混合金属羟基氧化物有效实现OER

具有丰富结构缺陷、资源丰富的无定形纳米材料有望成为贵金属的替代催化剂，以实现有效的电化学氧气析出（OER）反应。然而，它们在合成过程中低的导电性和差的形貌控制，阻碍了它们在电催化作用中的充分实现。在本文中，香港城市大学Johnny C. Ho课题组和深圳大学柳文军课题组合作，提出了一种快速的表面-引导合成方法，以在超薄Ni-掺杂MnO₂（Ni-MnO₂）纳米片阵列表面引入非晶态的混合金属羟基氧化物覆盖层。该方法产生的整体式3D多孔催化剂仅具有232 mV的低过电势，以在1 M KOH中实现10 mA cm^-2的电流密度，这远低于Ni-MnO₂参比样品的307 mV。详细的结构和电化学表征表明，独特的Ni-MnO₂超薄纳米片阵列不仅提供了较大的表面积来引导活性无定形催化剂层的形成，而且由于其高的电子电导率，还确保了有效的电荷传输，共同有助于大大提高的催化剂活性。预计这种高度可操作的表面-引导合成策略可能会为设计和制造具有功能性无定型材料集成的新型3D纳米结构开辟新途径，从而扩大应用范围。