随着经济的快速发展，人类对液体燃料的需求越来越大。然而，液体燃料中的含硫化合物燃烧所产生的SO_x排放到空气中会造成酸雨、光化学烟雾，而且还会毒害汽车尾气转化器，间接增加了其他污染物的排放。因此，燃料的深度脱硫技术已引起世界各国的广泛关注。传统的加氢脱硫工艺（HDS）由于操作条件苛刻、需要高温高压、消耗大量高纯氢气和高活性催化剂以及更长的反应时间，使其面临巨大的挑战。开发非加氢脱硫的技术具有重要的理论和实践意义。目前，非加氢脱硫技术主要有氧化脱硫、萃取脱硫、吸附脱硫、生物脱硫以及光催化脱硫等。其中，氧化脱硫因其操作条件温和、工艺简单，成为一种极具潜力的脱硫方法，也是近年来的一个研究热点。在氧化脱硫中常用的催化剂有多种，包括多金属氧酸盐、MOF、酞菁、金属氧化物等。在这些催化剂中，多金属氧酸盐（POM）是由早期过渡金属MO_x通过共角、共面和共边组装而成的多氧金属配合簇，并拥有丰富的拓扑结构和组成，决定了其多样的化学性质和物理性质（强酸性、氧化性、光电催化等），并且还具有低温高活性以及无毒、无味、无挥发性等优点，被广泛应用于催化、医学、材料化学等领域，尤其是其独特的催化氧化性能更是受到研究人员的广泛关注。然而，多金属氧酸盐多作为均相催化剂使用，存在易溶解、比表面积小、分离回收困难等缺点。目前常用的解决方法是变均相催化剂为非均相催化剂，而催化剂的负载化是有效措施之一。常用于负载催化剂的载体有壳聚糖、石墨烯、碳纳米管、MCM-41、SiO₂、金属有机框架（MOFs）、多孔的碳材料、沸石、聚丙烯纤维、介孔聚合物等，其中，石墨烯由于较大的比表面积及高的导电性，而氧化石墨稀不但具有较大的比表面积，而且其表面具有丰富的含氧官能团，能够进行多种有机反应，已成为固载催化剂理想的载体。

为此，本课题选择二维氧化石墨烯（GO）为载体，通过偶联剂对其进行氨基改性，以便POM在其上的共价键合。然后，通过环氧偶联剂对单缺位的Dawson型磷钨酸盐K₁₀[α-P₂W₁₇O₆₁]·20H₂O（P₂W₁₇）进行环氧基改性，制得环氧基改性的EPO-P₂W₁₇。最后，借助氨基改性GO与EPO-P₂W₁₇之间的席夫碱反应实现P₂W₁₇在GO上的共价固载，制得非均相催化剂P₂W₁₇/GO。以四氢噻吩（THT）作为催化评价的对象，考察了P₂W₁₇/GO的催化氧化活性。实验结果表明，共价负载在GO上的P₂W₁₇分散性良好，且P₂W₁₇/GO对THT表现出良好的催化活性和选择性。较小的P₂W₁₇/GO用量（0.02 g）下，以H₂O₂为氧化剂，反应75 min，THT转化率即可达100%；相对于均相的EPO- P₂W₁₇，其催化活性提高了1.7倍；其催化H₂O₂氧化THT的过程符合准一级动力学模型。此外，该催化剂具有良好的重复使用性。

图1 GO（A）和P2W17/GO（B）的TEM图