设计高效、经济的电催化剂是深入理解锂硫电池中多硫化物管理的关键。过渡金属硒属化合物是一类新兴的二维材料，被广泛应用于锂硫电池。其中，二硒化钼因其易于制备等特点成为研究热点。

电催化剂的缺陷构筑可以有效的调节材料的电子结构，然而，目前在锂硫化学领域鲜有缺陷二硒化钼电催化剂的开发，而且电催化剂在电化学过程中的演化状态难以识别。因此，探究电催化剂的动态演化对于揭示锂硫化学中硫氧化还原反应活性至关重要。 

近日，苏州大学孙靖宇教授课题组报道了绿色廉价的盐模板合成富含硒空位的二硒化钼结构，并揭示了这种缺陷预催化剂在锂硫电池中的相演化过程。

借助原位拉曼和间位X射线衍射技术进一步理解缺陷电催化剂的演化过程。结果表明，缺陷MoSe₂在氧化还原过程中作为预催化剂存在，其真正的催化活性中心是MoSeS。在放电时，MoSeS与多硫化物进一步作用生成MoS_x和MoSe_x，从而促进了多硫化物的转化。在充电时，MoS_x/MoSe_x相消失以及MoSeS的再生现象意味着催化剂演化过程的高可逆性。

同时，DFT 理论模拟也表明硒空位的存在增强了MoSe₂材料的导电性。进一步评估Li₂S和解离的Li+LiS的吸附能，结果表明，缺陷会促进Li₂S的捕获，尤其是MoSeS存在的情况下。此外，解离的Li+LiS吸附能趋势也与Li₂S的趋势一致。Li₂S的双向吸附/转化，将硒空位MoSe₂预催化剂演化为MoSeS，提高了电催化效果。该工作不仅为理解电催化剂在锂硫化学中的相演化过程提供了新思路，也为设计应用广泛的电催化剂提供了有效启发。

论文信息：

Identifying the Evolution of Se-Vacancy-Modulated MoSe2 Pre-Catalyst in Li–S Chemistry

Menglei Wang, Zhongti Sun, Haina Ci, Zixiong Shi, Lin Shen, Chaohui Wei, Yifan Ding, Xianzhong Yang, Jingyu Sun

文章的第一作者是苏州大学的博士研究生王梦蕾和江苏大学的孙中体研究员；通讯作者是苏州大学的孙靖宇教授。

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202109291