01
引言
02 成果展示 03 图文导读 图1. 单Pd和双Pd中心HKUST-1催化剂合成及催化CO酯化反应示意图 图2. Pd掺杂HKUST-1催化剂的TG、XRD、性能及寿命考察结果 进一步通过XAFS表征,证明isolated-Pd(II)/HKUST-1催化剂中掺杂的Pd物种是以孤立状态存在,同时存在Pd-O和Pd-Cu键;paired-Pd(II)/HKUST-1催化剂中掺杂的Pd物种是以成对状态存在,同时存在Pd-O和Pd-Pd键。通过Pd 3d XPS表征,证明两种催化剂中的掺杂Pd物种均为+2价。因此,充分证明基于HKUST-1骨架原位掺杂的Pd物种在催化剂中是以骨架金属节点的形式存在,而非纳米颗粒;通过调控Pd掺杂量,分别在isolated-Pd(II)/HKUST-1和paired-Pd(II)/HKUST-1催化剂中成功构筑了单Pd和双Pd中心结构,为揭示催化剂关于产物选择性的构效关系奠定了基础。 图3. isolated-Pd(II)/HKUST-1和paired-Pd(II)/HKUST-1催化剂XANES和EXAFS表征结果 图4.CO酯化反应制DMO基元步骤和DFT热力学计算结果 04 小结 文章信息 Paired-Pd(II) centers embedded in HKUST-1 framework: Tuning the selectivity from dimethyl carbonate to dimethyl oxalate Hong-Zi Tan, Zhe-Ning Chen,Kai-Qiang Jing,Jing Sun,Yu-Ping Xu,Ning-Ning Zhang,Zhong-Ning Xu,Guo-Cong Guo Journal of Energy Chemistry DOI: 10.1016/j.jechem.2021.09.033 作者信息 郭国聪 研究员,博士生导师 中科院海西研究院福建物质结构研究所所长,结构化学国家重点实验室主任,国家重点研发计划项目首席科学家。1986年毕业于厦门大学化学系,1996.1-1999.4年获香港中文大学博士学位。获得2004年度国家杰出青年基金、2006年度政府特殊津贴、2007年度“新世纪百千万人才工程”国家级人选、2009年度卢嘉锡优秀导师奖、2015年度科技部创新人才推进计划重点领域创新团队负责人、2017年度国家重点研发计划-纳米科技专项项目。承担国家重点研发计划、973、国家科技支撑计划项目;国家基金委重点、科学仪器专项和面上项目;中科院知识创新工程重要方向和中科院九五重点项目;福建省重大和重点项目等研究课题60余项。在J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., ACS Catal., Chem. Sci.等国际刊物上发表SCI论文480余篇,H因子64。申请专利92件,授权42件,其中,授权美国专利6件、授权中国发明专利36件。 徐忠宁 研究员,博士生导师 福建省杰青,中国科学院青年创新促进会会员,中国科学院知识产权专员,中国科学院海西研究院“百人计划”。2012年毕业于中国科学院福建物质结构研究所获得博士学位(导师:郭国聪研究员)。主持国家基金委重大研究计划培育项目、青年科学基金、中国科学院战略先导科技专项(A类)子课题、中国科学院重点部署项目子课题、福建省科技计划重点项目、福建省青年科学基金项目等研究课题8项,在ACS Catal., ACS Appl. Mater. Inter., Nanoscale等国际刊物上发表SCI论文24篇。申请专利41件,授权26件,其中授权美国发明专利2件,授权中国发明专利24件。 谭洪梓 讲师,硕士生导师 2019年毕业于中国科学院福建物质结构研究所获得博士学位(导师:郭国聪研究员)。2019年7月至今就职于山东理工大学化学化工学院,主持山东省自然科学基金青年项目1项,参与国家重点研发计划-绿色宜居村镇技术创新专项项目1项,以第一作者或通讯作者在ACS Catal., J. Energy Chem., Nanoscale, Catal. Sci. Technol.等国际刊物上发表SCI论文7篇,申请中国发明专利3件,授权1件。