过氧化氢（H₂O₂）作为一种绿色氧化剂，被广泛应用于化学合成、环境治理、医药等领域，市场需求量巨大。H₂O₂ 也可作为一种清洁燃料用于H₂O₂燃料电池，其能量密度甚至可与压缩氢气相媲美。目前，工业上H₂O₂的制备主要依赖于传统蒽醌氧化法，具有工艺复杂、能耗大等不足。近年来，光催化H₂O₂合成受到研究者越来越多的关注。该方法利用太阳光作为清洁能源，通过二电子氧还原实现在温和条件下H₂O₂的制备，被认为是一种极具应用前景的绿色可再生的H₂O₂生产途径。开发稳定、高效的光催化剂是该领域研究的重点。C₃N₄作为一种廉价的聚合物半导体材料，在光催化H₂O₂合成领域展现出良好应用前景。然而其较低的光催化效率和欠佳的稳定性严重制约其实际应用。尽管人们可通过引入多孔结构、制造缺陷或杂原子掺杂等手段在一定程度上提高其催化效率，但单一使用某一策略的效果并不理想，大多数C₃N₄光催化剂的H₂O₂生产效率仍然低于1000 μmol•g⁻¹•h⁻¹。

近日，苏州大学李彦光课题组报道了一种多尺度的材料设计策略，同时将形貌控制、缺陷工程和碱金属掺杂应用到C₃N₄催化剂的改性当中，有效提升C₃N₄中光生载流子的分离及其结构稳定性，其光催化H₂O₂生成效率高达3080 μmol•g⁻¹•h⁻¹，且能连续稳定15小时性能无衰减，并最终得到的H₂O₂浓度达到45.5 mM。材料通过将三聚氰胺/三聚氰酸自组装前驱体和一定量NaOH混合，经高温煅烧制得。研究表明，样品是由大量C₃N₄薄纳米片状堆积而成，形成具有开放孔结构的球状形貌。借助FT-IR、NMR以及XPS等谱图分析，进一步证实由于NaOH在高温下的刻蚀作用，使C₃N₄骨架中七嗪环单元发生部分分解，从而引入了结构缺陷，并同时将Na离子嵌入晶格当中，形成具有N缺陷、Na掺杂和多孔微球结构的C₃N₄催化剂（DCNS），实现对材料“三合一”的改性。一系列光物理表征结果表明，相较于未改性C₃N₄和未掺杂的CNS样品，DCNS展现出更加高效的电荷分离效率。在光催化性能测试中，DCNS的光催化产H₂O₂速率达到了3080 μmol•g⁻¹•h⁻¹，分别是C₃N₄和CNS的 11倍和4倍，其表观量子效率（AQY）在420nm处达6.8%，该性能优于已报道的绝大多数C₃N₄催化剂。此外，DCNS还展现出十分突出的光催化稳定性。在连续4个循环测试中，DCNS仍能保持最初的光催化活性。在长时间反应中，H₂O₂产量能够在15 h内保持连续线性增长，最终浓度达到45.5 mM，这是目前已知在光催化体系中所获得的最高H₂O₂浓度，其有望直接应用于H₂O₂燃料电池或者医用杀菌试剂。

李彦光，1982年出生，2010年获美国俄亥俄州立大学化学系博士学位。2010–2013年在美国斯坦福大学从事博士后研究。现任苏州大学功能纳米与软物质研究院教授。主要研究方向包括：电催化、光催化、新型化学电池。到目前为止，共发表学术论文140多篇，论文总他引3万余次。获中国化学会青年化学奖、中国电化学青年奖等。在2017–2020年连续入选科睿唯安“全球高被引学者”榜单（材料、化学）。

黄伟，2017年于德国马普高分子研究所获博士学位，现任苏州大学功能纳米与软物质研究院副教授（苏大优秀青年学者）。主要从事多孔聚合物半导体材料的合成及其光催化应用研究。目前已在Angewandte. Chemie，Materials Today, ACS Catalysis等期刊发表学术论文20余篇。

课题组主页：http://www.ligroup.com.cn/

Qing He, Bounxome Viengkeo, Xuan Zhao, Zhengyuan Qin, Jie Zhang, Xiaohan Yu, Yongpan Hu, Wei Huang^* & Yanguang Li^*. Multiscale structural engineering of carbon nitride for enhanced photocatalytic H₂O₂ production. Nano Research https://doi.org/10.1007/s12274-021-3882-1.