负载型催化剂是多相催化剂中应用最广泛的一种，由于贵金属具有较高的分散性和利用率，在氢氧化反应（HOR）、析氢反应（HER）、氧还原反应（ORR）等电催化反应中得到了广泛的应用。
近日，重庆大学魏子栋教授，李莉教授报道了采用不同的界面化学键Ir-O、Ir-Mo和混合Ir-Mo/O，通过密度泛函理论（DFT）计算和实验研究，揭示了MoO2负载的Ir催化剂优化HOR活性的调节机理。
本文要点
要点1. 研究发现，催化剂Ir/O-MoO2通过Ir-O键的界面电子分布是局域的，仅集中在Ir-O键上，从而使表面Ir原子的d带中心下移，削弱了H和OH的吸附。从而增强了HOR活性，其HOR交换电流密度高达1.96 mA/cmECSA2。
要点2. 相反，Ir/Mo-MoO2催化剂的界面电子通过Ir-Mo键离域分布，分散在所有界面Ir和Mo原子上，使表面Ir原子的d带中心上移，增强了H和OH的吸附。其HOR活性不如Ir/O-MoO2，HOR交换电流密度仅为1.47 mA/cmECSA2左右。
要点3. 对于Ir/MoO2的混合界面键Ir/-Mo/O，催化剂上不规则的H吸附是导致HOR活性较差的原因，其交换电流密度为1.1 mA/cmECSA2。研究结果表明，调节界面化学键模式可以优化金属氧化物负载金属催化剂的电子结构，从而有效地提高其催化活性。Mengting Li, et al, Revealing the Regulation Mechanism of Ir-MoO2 Interfacial Chemical Bonding for Improving Hydrogen Oxidation Reaction, ACS Catal.2021DOI: 10.1021/acscatal.1c04440https://doi.org/10.1021/acscatal.1c04440
