合成氨工业是当前化工工业的重要组成部分,而传统的哈伯-博施(Haber–Bosch)法不仅能耗严重,而且会造成严重的环境污染,严重制约着国民经济的发展。因此,发展高效的资源节约型和环境友好型的可持续的合成氨过程非常重要。电催化合成氨过程(NRR)被认为是一种有效的在温和条件下进行的固氮过程。然而,NRR过程需要打破相当惰性的N2分子键,其键能为941 kJ mol-1,需要消耗巨大的能量。所以,发展高效的NRR催化剂至关重要。相对于贵金属催化剂而言,非贵金属催化剂由于其相对低的价格和较高的地壳丰度,使得其成为更具有前景的NRR催化剂。
与其他二维材料相比,层状二维材料MoS2不仅具有电子结构可调、液体介质稳定性好等优点,而且制备工艺简单,具有规模化生产的潜力,因此在NRR电催化领域中得到了广泛的应用。
图一 近日,济南大学吴丹课题组系统综述了近年来MoS2基电催化剂用于NRR过程(图一)的研究进展。2018年,MoS2首次作为电催化剂被应用到NRR过程中,并取得了较好的催化性能。但是由于竞争反应以及活性表面积不足的影响,MoS2的NRR性能有待于进一步提高。为了解决上述问题,该综述从以下四个方面阐述了MoS2基催化剂用做NRR催化剂的优化策略,包括(1)提高MoS2电导率,(2)增大MoS2比表面积,(3)利用其他元素与MoS2的协同作用,(4)抑制NRR过程的竞争反应。并且对有关的理论计算也进行了总结归纳,这些理论计算对MoS2基催化剂在NRR过程的应用起到一定的理论指导作用。最后针对如何从MoS2的自身结构、晶型以及亲水性等方面优化催化剂的性能做出了展望。 论文信息: MoS2-Based Catalysts for N2 Electroreduction to NH3 – An Overview of MoS2 Optimization Strategies Dr. Liang Tian,Dr. Jinxiu Zhao,Prof. Dr. Xiang Ren,Prof. Dr. Xu Sun,Prof. Dr. Qin Wei,Prof. Dr. Dan Wu ChemistryOpen DOI: 10.1002/open.202100196