由于令人印象深刻的热稳定性、出色的抗氧化性和强极性,丁二腈 (SN) 已成为电解质溶剂组分的理想候选者。然而,其对锂金属的较差相容性会导致不良的副反应,这将危及电极/电解质界面,从而影响锂金属电池(LMBs)的电化学性能。浓缩电解质能够解决这些界面问题,而锂盐的高成本将成为商业化的技术难点。在这项工作中,考虑到金属有机骨架 (MOF) 对特定尺寸的电解质溶剂化鞘的筛分效应,一种独特的具有MOF骨架的准固态电解质,有望将浓缩的SN基电解质负载在MOF通道。通过进行拉曼光谱分析,发现加载在MOF中的电解质表现出高度聚集状态,与饱和电解质相比,Li+溶剂化鞘中的溶剂分子更少。精心设计的电解质显示出约 5.4 V(相对于 Li/Li+)的扩展电化学电压稳定性窗口、优异的锂离子迁移数 (tLi+ ≈0.67)、高离子电导率(1.37 × 10−4 S cm−1 在25 °C),以及与锂的出色兼容性,长期循环超过1600小时。与4.6 V截止的NCM-811正极组装的LMB获得了超过200次循环的可逆性和稳定性。更令人鼓舞的是,通过在几种苛刻条件下运行锂金属软包电池,证明了所设计的电解质的安全性得到提高。这种特定电解质的设计路线可能会启发我们实现高度稳定和安全的LMBs的实际商业化。Highly safe and stable lithium–metal batteries based on a quasi-solid-state electrolyte.https://doi.org/10.1039/D1TA09499H