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JACS：TERS助力分子尺度研究光催化偶联反应
Plasmon增强光催化偶联反应作为一种模型反应，被人们使用表面增强Raman光谱和针尖增强Raman光谱研究了数十年。但是在此类反应过程中的反应效率并未得到深入的理解，而且经常难以对实验结果很好的解释。


有鉴于此，苏黎世联邦理工学院Naresh Kumar、Renato Zenobi等报道通过针尖增强Raman光谱和DFT计算结合，研究单晶Au和多晶Au界面上4-硝基苯硫酚的光催化偶联反应。


本文要点


要点1. 通过分辨率达到3 nm的针尖增强Raman光谱表征，发现Au界面上4-NTP吸附层由于动力学作用形成畸变的分子层，比热力学稳定的规则排列状态的4-NTP分子展示显著提高的催化反应效率。


要点2. 通过高分辨率的STM比较规则和不规则表面上的分子精度级别分子自组装过程，实现了理解光催化偶联反应中以往并不清楚的结构-反应活性关系。通过STM成像给出的准确参数进行DFT计算建模，验证了立体位阻效应和能垒作用导致规则排列的4-NTP分子层的反应效率降低。

本文首次在光催化偶联反应中建立了结构与光催化反应效率的关系，说明反应物的排列规则性对异相催化界面偶联反应的效率起到非常关键的作用。



Zhen-Feng Cai, Juan Pedro Merino, Wei Fang, Naresh Kumar,* Jeremy O. Richardson, Steven De Feyter, and Renato Zenobi*, Molecular-Level Insights on Reactive Arrangement in On-Surface Photocatalytic Coupling Reactions Using Tip-Enhanced Raman Spectroscopy, J. Am. Chem. Soc. 2021
DOI: 10.1021/jacs.1c11263
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c11263


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