氢气具有能量密度高、零污染排放等优点，被广泛应用于清洁能源载体。与传统的蒸汽重整相比，电催化水分解被认为是最有前途的制氢技术之一。Pt一直被认为是HER的最佳电催化剂，但其高成本和稀缺性阻碍了其大规模应用。众所周知，只有最外层的铂原子具有催化活性并参与电化学反应，导致铂的利用率低。在保持高催化活性的同时减少反应过程中Pt催化剂的用量，即提高Pt质量活性，对于开发具有成本效益的HER催化剂非常重要。基于此，北京航空航天大学宫勇吉课题组通过快速热冲击技术构建了固定在单层Ti3C2Tx薄片OV上的Pt SAs。与20 wt% Pt/C催化剂相比，所得的Ti3C2Tx-Pt SA催化剂表现出优异的析氢反应(HER)性能，仅需38 mV的小过电势可达10 mA cm-2的电流密度，具有良好的稳定性(1000次循环或89小时)；同时，100 mV的过电位下具有23.21 A mgPt-1的高质量活度和23.45 s-1的大转换频率。此外，密度泛函理论(DFT)计算表明，相对于纯Ti3C2Tx和Ti3C2Tx-N-Pt SA，Pt SA锚定在Ti3C2Tx的OV上可以分别降低氢吸附的结合能和与H的杂化强度，实现接近0 eV的吉布斯自由能并表现出优异的催化活性。研究人员通过分析不同系统的投影状态密度(PDOS)可了解对H的吸附强度及吉布斯自由能而获得该差异的潜在机制。该发现为设计SA催化剂的配位环境以进一步提高其催化性能提供了一种新策略。Single-Atom Pt Anchored on Oxygen Vacancy of Monolayer Ti3C2Tx for Superior Hydrogen Evolution. Nano Letters, 2022. DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c04809
