可见光驱动CO2还原为甲烷和其他碳氢化合物是解决全球变暖和能源危机问题的一个有前景的策略。理想的光催化剂应具有较小的活化能势垒和较高的产物选择性，然而，由于水分解反应的竞争和复杂的CO2还原反应动力学，提高光催化CO2还原的转化效率和选择性是一项巨大挑战。基于此，东华大学闫建华和丁彬等通过一种简便的纳米纤维合成方法和一种新的室温缺陷控制策略，制备出含有丰富的氧空位和不饱和Nb双位点的柔性介孔黑色Nb2O5纳米纤维催化剂(Nb2O5-x)，用于高效光催化CO2还原为CH4。
引入的OVs后白色Nb2O5膜变为黑色Nb2O5-x，降低了Nb2O5-x的整体活化能垒，使光吸收范围从紫外扩大到可见光。此外，动力学模拟表明，OVs不仅作为陷阱捕获光生电子和减少电子-空穴对的重组，也在缺陷能级附近引入了一个费米能级，这显著提高了黑色Nb2O5-xNF催化剂的光催化CO2转换效率。OVs附近的不饱和Nb位点可以在反应过程中锚定更多的CO2分子和中间体，有利于富集光生电子，使中间体CO*产物可以自发地转变为CHO*，从而在催化剂表面发生甲烷形成和解吸。因此，在可见光下，不使用光敏剂和牺牲剂，催化剂对CO2还原为甲烷的选择性为64.8%，生产速率为19.5 μmol g-1 h-1，对CO2还原为CO的选择性为35.2%，生产速率为10.59 μmol g-1 h-1。该项工作可能为开发高效光催化体系提供策略，并且所报道的NF制备方法也适用于制备TiO2、ZrO2等其他氧化物半导体光催化剂材料。Fabrication of Flexible Mesoporous Black Nb2O5 Nanofiber Films for Visible-Light-Driven Photocatalytic CO2 Reduction into CH4. Advanced Materials, 2022. DOI: 10.1002/adma.202200756
