在环境条件下将废硝酸盐(NO3-)电催化转化为有价值的氨(NH3)是替代Haber-Bosch工艺的绿色且有效的方法。然而，该反应涉及多步电子和质子转移，这使得以节能方式驱动高速NH3合成成为一项巨大挑战。在此，波鸿鲁尔大学Wolfgang Schuhmann课题组提出了一种串联催化剂的设计概念，它(CuCoSP)耦合不同过渡金属的中间相作为协同活性位点，在低过电位使高效NO3--NH3转化成为可能。研究人员使用具有明确空间排列的Cu/CuOx-Co/CoO杂化物验证了这一概念，该杂化物通过 Cu/Co基二元金属硫化物的电化学氧化还原活化诱导相重构来实现。在该串联催化系统中，NO3-优先在Cu/CuOx相上还原为NO2-，然后中间体NO2-将转移到Co/CoO相上并选择性地转化为NH3，因此，两个不同的相邻金属/金属氧化物相上依次还原NO3-和NO2-导致催化剂能够在低过电位下高速生成NH3。在-0.175 V vs. RHE下，CuCoSP催化剂在0.1 M NO3-中(pH为13)显示出优异的NH3法拉第效率(90.6%)和产率(1.17 mmol cm-2 h-1)，优于大多数报道的NO3RR催化剂。尽管串联催化广泛用于非均相系统，但本研究直接证明了使用不同的电位依赖性中间相作为串联催化位点的有效性，这种剪接过渡金属活性相的概念为设计用于多步化学反应的高性能、多功能电催化剂提供了策略。Splicing the Active Phases of Copper/cobalt-based Catalysts Achieves High-rate Tandem Electroreduction of Nitrate to Ammonia. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-28728-4
