通过电化学CO2还原反应(CO2RR)将CO2转化为碳基化合物是减少碳排放和化石燃料消耗的有效途径之一。与C1产品(如CO和甲酸盐)相比，多碳(C2+)产品(如乙烯、乙醇、n-C3H7OH)具有更高的能量密度和工业制造经济价值。Cu基材料由于其特殊的C-C偶联能力，被认为在CO2RR中易于生产C2+产物。近日，华中科技大学翟天佑、刘友文和安徽师范大学刘研等利用AgI-CuO串联催化剂的原位卤素离子浸出效应，优化了C2+生成的不同步骤，并阐明其潜在机制。原位X射线吸收光谱表征发现，从碘化银纳米颗粒(NPs)中渗出的碘离子和形成的局部富碘环境抑制了氧化铜纳米片(NSs)的整个自还原，以获得稳定的活性Cu0/Cu+物种。此外，DFT计算表明，Ag基质中残留的碘作为化学掺杂剂调控催化剂局部电荷密度，加速电化学CO2RR为CO，同时，Cu0/Cu+物种也促进了CO2RR过程中的C-C耦合。由于这种双优化，AgI-CuO串联催化剂在H型电池中对C2+的FE最高(约为68.9%)，C2+局部电流密度约为18.2 mA cm-2。更重要的是，研究人员还证明了原位卤素离子浸出效应是持续提高其他卤化银-CuO催化剂C2+生成的一般策略，包括AgCl-CuO和AgBr-CuO。这项工作不仅为通过卤素离子浸出效应提高C2+的生成提供了一条简单的策略，而且为从根本上理解串联催化剂中多组分的转化过程和相互作用提供了指导。In Situ Halogen-Ion Leaching Regulates Multiple Sites on Tandem Catalysts for Efficient CO2 Electroreduction to C2+ Products. Angewandte Chemie International Edition, 2022. DOI: 10.1002/anie.202116706
