太阳能驱动的分解水制H2是最有前景的能源转换策略之一。硫化镉(CdS)由于在很宽的可见光谱范围(带隙≈2.4 eV)内具有出色的光子吸收能力和适合H2生成的能带结构而被广泛研究,但CdS的固有电荷载流子复合和光腐蚀显着限制了太阳能-H2的转换效率。
近日,上海理工大学李贵生课题组通过传统的溶剂热法制备了三元CdS-富勒烯/石墨烯(CdS-F/G)光催化剂,用于增强可见光驱动的水分解产氢。
CdS-F/G复合材料表现出亚微秒激发态和光催化活性/稳定性的整体改善;F/G的较低费米能级使其能够从CdS收集载流子,以实现高效的界面电子/空穴转移和H2气泡扩散。
与原始 CdS(29.2 µmol h-1 g-1)相比,CdS-F/G复合材料的析H2反应(HER)的最大活性(127.2 µmol h-1 g-1)发生≈400%的改进。此外,CdS-F/G在420 nm处的量子效率(QE)为7.24%,并且相对应的HER速率也远高于CdS-Pt(0.5 wt%)样品(73.78 µmol h-1 g-1)。
对于可持续可见光驱动的HER,CdS-F/G显示出良好的光稳定性(≈36 h),这些增强的光催化HER活性和稳定性主要归因于F/G诱导的较低费米能级、空穴转移/捕获过程和长寿命激发态。有趣的是,良好可调的价带位置和空穴转移/捕获机制协同促进了整体碱性水分解,即H2O→H2+ 1/2O2、无牺牲剂存在。目前的研究强调了基于CdS的光催化剂在耐用和无贵金属光催化中的潜在应用。
Fullerene-Graphene Acceptor Drives Ultrafast Carrier Dynamics for Sustainable CdS Photocatalytic Hydrogen Evolution. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202201357