由分散在载体上的原子级精确金属纳米簇组成的单簇催化剂（single cluster catalysts, SCCs）代表了多相催化的一个新前沿。然而，如何合成高负载的SCCs并精确引入非金属原子以进一步调整其催化活性和SCCs的反应范围的能力一直是长期的挑战。基于此，新加坡国立大学卢炯教授和Chun Zhang、新加坡化学与工程科学研究所Shibo Xi（共同通讯作者）等人报道了一种新的界面限制策略，用于在还原氧化石墨烯（rGO）上合成高密度的原子级精确氧化钌纳米簇（Ru3O2），这归因于扩散诱导的金属簇聚集的抑制。在文中，作者利用界面限制策略，制备了高密度（约4.5 wt.%）的原子级精确单金属氧化物簇（Ru3O2），并锚定在还原的氧化石墨烯（rGO）上（Ru3O2/rGO），用于1, 2, 3, 4-四氢喹啉（THQ）有效氧化脱氢为喹啉。实验测试发现，Ru3O2/rGO具有显着增强的活性、高产率（86%）和选择性（99%），优于Ru NPs、RuO2 NPs和均相单/多位点Ru催化剂。此外，Ru3O2/rGO可以有效地催化涉及三种反应物的更复杂的氧化反应，正如通过Friedländer反应合成亚胺和Cavosonstat衍生物（一种F508del-CFTR突变治疗药物）所证明的那样。理论计算表明，THQ和Ru3O2基序之间的弱氢键相互作用促进了反应。这与吸附在单个Ru1位点和Ru(0001)上的THQ之间的强共价键相互作用形成鲜明对比。同时，Ru3O2中的两个桥连氧原子显着降低了费米能级附近的态密度，从而增加了Ru的正价态和Ru3O2 簇在吸氢过程中的氧化活性。Atomically Precise Single Metal Oxide Cluster Catalyst with Oxygen-Controlled Activity. Adv. Funct. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adfm.202200933.https://doi.org/10.1002/adfm.202200933.
