电催化CO2还原反应(CO2RR)是实现碳中和目标并有可能将CO2转化为有价值的燃料或化学品的有效的途径。同时，以低成本和高性能的方式设计一种高效的电催化剂以在CO2RR过程中提供高产率的甲酸盐，具有基础性和实际意义。基于此，厦门大学伊晓东和陈洲等通过原位电化学还原AgIn5S8和AgInS2，重建了两个具有反表面应变的AgIn2@In和AgIn2@In4Ag9准核壳结构，用于有效地电催化CO2生成甲酸盐。Ag和S的引入提高了催化剂在H电池和流通池系统中甲酸盐的电流密度、法拉第效率和操作稳定性：在流通池系统中，优化的Ag-In-S双金属催化剂在≈-0.951 VRHE下的FEHCOO-≈94.0%，JHCOO-超过-560.0 mA cm-2，远远超过未修饰的In催化剂。此外，AgInS2电催化剂在100 mA cm-2电流密度下表现出135 h的长期稳定性，具有商业化潜力。实验和密度泛函理论(DFT)计算表明，AgIn5S8和AgInS2中的电重构诱导应变促进了电子转移速率并降低了关键中间体*OCHO形成的能垒，从而提高了CO2RR的活性。此外，与压缩应变相比，拉伸应变似乎对降低CO2RR的吉布斯自由能的影响更大，这解释了为什么AgInS2与AgIn5S8相比具有更好的内在活性。这项工作不仅阐述了应变如何在In基催化剂中对CO2RR起作用，而且还为设计其他具有调节应变的双金属电催化剂以实现有效的CO2或其他小分子活化提供了一条新途径。
Electro-Reconstruction-Induced Strain Regulation and Synergism of Ag-In-S toward Highly Efficient CO2 Electrolysis to Formate. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202113075
