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湖大谭勇文/刘智骁Small: 金属-氧键的断裂,促进np-SnTe高效电催化CO2还原成甲酸盐
电化学CO2还原反应(CO2RR)可将CO2转化为高附加值的化学品并减轻大气污染。Sn已成为CO2RR为甲酸盐化的基准电催化剂;然而,由于原始Sn基催化剂的加氢脱氧和解吸步骤的大能垒和缓慢的动力学,它在特定电位或相对较窄的阴极电位窗口内表现出低选择性。

近日,湖南大学谭勇文刘智骁等通过选择性相蚀刻方法制备了一种纳米多孔金属间化合物SnTe(np-SnTe),其能够将CO2电化学还原为甲酸盐。
与纯的Sn相比,纳米多孔有序金属间化合物锡-碲(SnTe)对电化学CO2还原为甲酸盐具有更高的性。np-SnTe在甲酸盐生产中实现了93%的法拉第效率,并在-1.0 VRHE至-1.3 VRHE的宽电压范围内法拉第效率超过90%。
此外,np-SnTe在-1.0 VRHE持续电催化60小时,甲酸盐的法拉第效率没有发生明显变化,表明np-SnTe具有优异的催化稳定性。
实验结果和密度泛函理论(DFT)计算表明,金属间化合物SnTe中Sn与相邻Te之间的强轨道相互作用有利于提高Sn原子与O之间的电荷转移效率,促进金属与氧之间的键断裂。
因此,与纯金属Sn相比,金属间化合物SnTe的加氢脱氧(吸附氢质子并解吸两个氧原子之一)和解吸步骤的势垒较低,从而显着提高了甲酸盐的产量。该项研究的结果为甲酸盐生产催化剂的设计提供了广阔的前景,具有巨大的实际工业应用潜力。
Nanoporous Intermetallic SnTe Enables Efficient Electrochemical CO2 Reduction into Formate via Promoting the Fracture of Metal-Oxygen Bonding. Small, 2022. DOI: 10.1002/smll.202107968


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