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Nature子刊:赤铁矿基异质结构高效合成H2O2
在离子氧化物中,经常观察到的掺杂偏析对工程材料和器件非常有用。然而,由于离子迁移的驱动力较差或存在大量晶界,掺杂剂大多局限在纳米级尺度内。

基于此,日本神户大学Takashi Tachikawa(通讯作者)等人报道了核-壳异质结构是通过在空气中相对较低的温度下对金属掺杂的赤铁矿(α-Fe2O3)介质晶的一步热退火处理,通过定向自偏析形成的。
在文中,作者提出了基于介质晶(MC)的掺杂剂分离,有效地修饰α-Fe2O3 MC的表面,以实现高效和选择性的太阳能驱动H2O2生产。赤铁矿(α-Fe2O3)含量丰富,具有良好的稳定性和适合阳光吸收的带隙(~2.1 eV),并且被广泛研究用于太阳能驱动的水氧化以获得O2,但是没有报道α-Fe2O3基光阳极用于水氧化获取H2O2
在介质晶内部纳米晶亚基之间的高度有序界面的烧结消除了晶界,在块体中留下大量的氧空位,从而导致掺杂剂(约90%)在外表面有效分离,以形成氧化物覆盖层。基于含锡(Sn)和钛(Ti)掺杂氧化物覆盖层的α-Fe2O3介质晶优化光阳极实现了光电化学H2O2生产的高活性(~0.8 μmol min-1 cm-2)和选择性(~90%),为提出的概念提供了广泛的应用。
Binary dopant segregation enables hematite-based heterostructures for highly efficient solar H2O2 synthesis. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-28944-y.
https://doi.org/10.1038/s41467-022-28944-y.


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