含氧挥发性有机物(OVOCs)，例如，含有C=O、C-C和C-H键的丙酮是制药和包装印刷工业排放的主要污染物之一。利用Pt基单原子催化剂对OVOCs进行催化氧化去除是一种有效的方法，但对其内在机制的深入分析受到反应物的非均匀结合方法和复杂的反应物转化过程的限制。因此，设计和合成具有统一配位键的SACs，必须深入理解这些材料的有效催化机制。近日，西安交通大学何炽和武汉理工大学余家国等将Pt原子通过不同的键合方式锚定在氧化铜载体上，从而形成不同的金属-载体电子相互作用(EMSIs)。研究人员设计合成了三种具有不同EMSI的催化剂，EMSI的强度与催化剂的性能呈正相关。具体来说，与一般支持的Pt1/CuO和批量掺杂的Pt1@CuO样品相比，具有Pt1-CuO键的催化剂表现出最强的EMSI。结果表明，Pt1-CuO SAC的EMSIs调节显著促进了其低温活性，超过800 ppm的丙酮可在210°C下被完全分解，GHSV为42000h-1。实验结果和密度泛函理论(DFT)计算表明，该EMSI将促进电子从Pt向氧化铜的迁移，产生足够的带正电荷的Pt原子，这是在低温下激活丙酮的高效位点；同时，通过Pt-O-Cu键进行的电荷再分配，将促进相邻晶格氧的激活并参与氧化，导致氧空位的循环。总的来说，这项研究仅仅通过促进SACs中的EMSIs，就可以获得催化剂性能的显著提高，这证明了性能增强并不局限于特定的底物。因此，在研究SACs时必须考虑这种EMSI，因为它们对催化作用的影响显著。Modulating the Electronic Metal-Support Interactions in Single-Atom Pt1-CuO Catalyst for Boosting Acetone Oxidation. Angewandte Chemie International Edition, 2022. DOI: 10.1002/anie.202200763
