非贵金属电催化剂的析氧反应（OER）存在较差的催化动力学和活性的问题，阻碍了它们在工业水电解中的应用。基于此，中国石油大学（华东）鲁效庆教授、刘思远副教授和王兆杰副教授（共同通讯作者）等人报道了他们受自然界中光系统II的析氧团簇的启发，通过一锅法氧化还原合成在泡沫镍（Ni foam, NF）上原位生长构建了羧酸盐修饰的Li+掺杂NiFe层状双氢氧化物（NFCL(70)-LDH@NF）。在文中，作者通过引入醋酸锂（CH3COOLi）来调节电子结构并改善质子转移动力学，从而实现“一石二鸟”的策略。NFCL(70)-LDH@NF在室温下在1 M KOH中当电流密度为10和100 mA cm-2时过电位分别为159和224 mV，表现出显着改善的 OER 性能，以及显著降低的Tafel斜率（47.9 mV dec-1）。通过控制实验和密度泛函理论（DFT）计算表明，Li+的存在调节了局部电子结构并稳定了OOH*中间体。具体而言，羧酸盐配体作为促进质子转移效率的中继器，类似于光系统II中的协同质子电子转移。此外，NFCL(70)-LDH@NF在模拟工业条件（60 ℃和6 M KOH）下可以稳定保持一个多月的优异性能。该工作研究的Li+掺杂和醋酸盐改性协同引发的高性能，为设计用于高效OER的有机无机杂化电催化剂提供了启示。Two Birds with One Stone: Contemporaneously Boosting OER Activity and Kinetics for Layered Double Hydroxide Inspired by Photosystem II. Adv. Funct. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adfm.202202072.
https://doi.org/10.1002/adfm.202202072.
