金属和氧化物载体之间的金属-载体界面长期以来一直在催化应用中被广泛研究，这要归功于它们在催化剂结构稳定性和高效催化活性方面的重要性。金属-稀土氧化物界面最近引起人们的关注，因为这些前过渡阳离子具有高亲电性，与路易斯碱性分子(如H2O)具有良好的结合强度。基于此，山东大学贾春江和伦敦大学Feng Ryan Wang等设计了一种高效的Ni-Y2O3催化剂，在水煤气变换(WGS)反应条件下形成具有高活性的Ni-NiOx-Y2O3界面。在Ni与Y的摩尔比为9:1时才形成的独特的Ni-NiOx-Y2O3界面对WGS具有优异的催化活性，在300℃下实现了140.6 μmolCO gcat-1 s-1的CO生产速率，是现有文献所报道的4倍；并且其在高温和超高GHSV下稳定运行，其中转化率在100小时内仅衰减2%。更重要的是，添加10%的Y2O3在提高催化活性和防止催化剂烧结方面发挥了关键作用。实验和密度泛函理论(DFT)计算表明，在界面处涉及NiOx物质的缔合反应机制，吸附的H2O分子首先在界面NiOx位点解离生成两个OH*分子，然后活性羟基物质进一步与吸附的CO反应生成CO2和H2，因此，活性Ni-NiOx-Y2O3界面位点使催化剂能够有效地催化WGS反应并大大提高其反应效率。该项工作证明了Y2O3和其他稀土金属氧化物体系在催化反应中发挥的重要作用，同时也显示出这种用于分子活化的新的金属-载体界面结构的构建在许多催化系统中的巨大前景。Catalytically Efficient Ni-NiOx-Y2O3 Interface for Medium Temperature Water-gas Shift Reaction. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-30138-5
