Fe单原子和氮共掺杂碳(Fe-NC)电催化剂具有催化动力学缓慢的氧还原反应(ORR)的巨大潜力，被认为是最有希望替代贵金属铂的材料。但是，现有Fe-NC催化剂的ORR活性受到FeN4部分较差的可及性和内在活性的阻碍。近日，德国德累斯顿工业大学冯新亮、Thomas Heine和美国纽约州立大学布法罗分校武刚等使用氮掺杂的分级多孔碳(NHPC)作为载体，通过铁离子锚定和随后的热解策略，在分级多孔碳上构建了暴露的表面FeN4位点(sur-FeN4-HPC)。NHPC的高表面积和大量的表面Fe锚定位点使得研究人员能够在sur-FeN4-HPC上成功制造密集的FeN4活性位点(34.7×1019 sites g-1)。第一性原理计算进一步表明，边缘效应可以调节单个Fe位点的电子结构，从而促进FeN4部分的内在ORR活性，因此sur-FeN4-HPC电催化剂在酸性介质中表现出优异的ORR活性，具有0.83 V vs RHE的高半波电位。研究人员将sur-FeN4-HPC作为质子交换膜燃料电池(PEMFC)中的阴极催化剂，该装置在1.0 bar O2下，在0.9 ViR-free(内阻补偿电压)下提供24.2 mA cm-2的高电流密度；在1.0 bar 空气下提供0.412 W cm-2的峰值功率密度。重要的是，该催化剂在30000次电压循环中表现出良好的耐久性，性能优于先前报道的Fe-NC电催化剂。因此，在sur-FeN4-HPC上设计高度可及且致密的表面FeN4位点为设计用于不同电化学应用的高性能电催化剂提供了可借鉴的范例。Highly Accessible and Dense Surface Single Metal FeN4 Active Sites for Promoting Oxygen Reduction. Energy & Environmental Science, 2022. DOI: 10.1039/D2EE00542E
