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李保军/王成明/刘宝忠Small:氮化钴-氧化钴原子界面激发催化加速制氢

使用相同的金属元素合理设计氮化物和氧化物之间的界面结构,并将界面活性中心与确定的催化机制相关联仍然具有挑战性。基于此,郑州大学李保军教授和王成明博士、河南理工大学刘宝忠教授(共同通讯作者)等人报道了一种氮化钴-氧化钴(Co4N-Co3O4)界面结构,以确定界面活性中心对氨硼烷(ammonia borane)制氢的影响。

在文中,作者设计了一种界面结构明显的Co基金属氧化物-金属氮化物,以平衡其高催化活性和稳定性。其中,Co4N-Co3O4@C催化剂是在氨硼烷水解中的最高活性的Co基催化剂,其周转频率(TOF)值高达79 min-1,远高于之前的报道值。同时,在Co4N-Co3O4@C催化剂上循环10次后,仍具有优异的H2生产催化活性。

实验分析和密度泛函理论(DFT)计算表明,原子界面激发效应(AieE)是高催化活性的原因。Co4N-Co3O4界面有利于NH3BH3和H2O分子的靶向吸附和活化,生成H*和H2

其中,Co(N)*和Co(O)*在Co4N-Co3O4界面上的两个活性中心分别激活NH3BH3和H2O。该工作关于AieE的概念验证研究为多相催化剂的设计提供了重要的见解,并促进了能源化学转化的性质和调控的发展。

Atomic Interface-Exciting Catalysis on Cobalt Nitride-Oxide for Accelerating Hydrogen Generation. Small, 2022, DOI: 10.1002/smll.202107417.

https://doi.org/10.1002/smll.202107417.


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