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ChemElectroChem:基质-填料相互增强的复合薄膜在波动电场中高效产生H2O2

压电催化可以直接将机械能转化为化学能,被认为是一种有潜力替代传统蒽醌法生产过氧化氢的方法。这个过程是由环境中广泛存在的机械振动驱动产生压电场,在电场的作用下,可以将电子与空穴分离,然后参与表面还原或氧化反应。压电催化不需要复杂的设备和阳光的输入,与传统的光/电催化相比受限制较少,几乎可以在任何地点进行。目前已经开发了一些具有良好的性能的粉末催化剂,但在应用中存在诸多不便,如难以从反应体系中去除,以杂质形式存在,缺乏回收能力等。因此,开发低成本、可回收且具有优异压电性能的压电催化剂是人们迫切需要的,但也具有挑战性。


近日,中国地质大学(北京)陈振胜、胡应模、安琪等人将磷掺杂石墨相氮化碳(PCN)作为填料添加到聚偏氟乙烯-六氟丙烯(PVDF-HFP)中,得到了一种多孔结构的非金属复合薄膜,这种复合薄膜在超声驱动下具有优秀的压电催化性能和长期稳定性。

实验和计算结果表明,该复合薄膜在压电催化下通过两个单电子过程有效地将O2转化为H2O2。复合材料的协同效应表现为PCN对PVDF-HFP的化学极化作用提高了PCN的压电性能,而PVDF-HFP与PCN的络合作用降低了PCN的能隙,提高了PCN的载流子密度,使得O2和中间物种*OOH在P掺杂附近的原子拥有良好的吸附。

此外,随机波动的电场增加了反应物O2的吸附,使得其在催化剂表面富集,然后通过单电子还原反应催化O2生成·O2-,然后·O2-通过质子耦合电子转移(PCET)过程形成*OOH,然后干扰了*OOH中间体的强吸附,促进其解吸,进而产生H2O2

文信息

Effective H2O2 production via favorable intermediate desorption in fluctuating electrical fields from matrix-filler mutually enhanced P-C3N4/PVDF-HFP porous composite

Zhensheng Chen, Jialin Zhuang, Chao Liu, Mengnan Chai, Shuting Zhang, Kaixuan Teng, Tingting Cao, Prof. Yihe Zhang, Prof. Yingmo Hu, Dr. Lu Zhao, Prof. Qi An

文章第一作者为陈振胜


ChemElectroChem

DOI: 10.1002/celc.202200124


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