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Angew. Chem. :TOF-SIMS/MCR揭示SEI膜结构及Ni溶解的影响机制

正极中的过渡金属离子溶解是影响锂离子电池寿命以及安全性的关键因素之一,溶解出的过渡金属离子通过电解质迁移至负极并与负极表面SEI膜反应从而加速锂离子电池失效。因SEI膜结构复杂且研究手段限制,对过渡金属离子在SEI膜存在状态的研究一直是锂离子电池领域内的难题。


清华大学的邱新平教授和美国阿贡国家实验室的陆俊博士、Khalil Amine博士合作,利用TOF-SIMS和电化学阻抗等表征手段,并结合多元变量分析(MVA)方法,研究了石墨负极表面的SEI膜结构及Ni溶解对负极的影响机制。

作者发现,NCM88正极/Li半电池循环后,Ni2+是在EC基电解质中溶解的主要过渡金属离子,在4.5V高电压下以0.5C循环50次后,电解质中溶解的Ni2+的浓度高达800ppm。在电解质中溶解的Ni2+不仅会导致石墨对称电池循环容量的快速衰减,并引起电池内阻和电极界面阻抗增大,表明Ni2+与SEI膜中Li+发生离子交换反应。

作者采用TOF-SIMS结合MVA的分析方法,对石墨表面SEI膜的三维结构和组分进行深入研究,结果表明,在EC基电解质中循环后的石墨电极表面的SEI膜具有多层结构,其中,有机组分较为连续、均匀地分布在整个SEI膜深度范围,且SEI膜中的Ni元素与有机组分的空间分布具有较强的相关性,表明SEI膜中的活性Li+主要来自有机锂组分,且有机锂组分中的Ni/Li离子交换反应会导致SEI膜电阻率显著增加。

在该工作中,作者将TOF-SIMS分析方法与MVA分析结合,实现了SEI膜三维结构的可视化和各关联组分的表征,此论文是将该方法应用于复杂的电极/电解质界面研究的首次报道,可为今后从多角度理解电极/电解质界面的结构演变和衰减机制提供理论依据和技术支持。

文信息

Impacts of Dissolved Ni2+ on Solid Electrolyte Interphase on Graphite Anode

Hanying Xu, Zhanping Li, Tongchao Liu, Ce Han, Chong Guo, He Zhao, Qin Li, Jun Lu,* Khalil Amine,* and Xinping Qiu*

文章的第一作者是清华大学的博士生徐涵颖


Angewandte Chemie International Edition 

DOI: 10.1002/anie.202202894


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