单原子催化剂(SACs)因其独特的活性/选择性和最大的原子效率而被广泛应用于CO2还原反应(CO2RRs）。为了制备出稳定的SAC，在金属氧化物表面引入氧空位(VO)是一种常见的策略。然而，目前尚缺乏在实际反应条件下单原子(SAs)能否稳定锚定在VO上的研究，这阻碍了SAC的合理设计及发展应用。
基于此，中科院上海应物所高嶷和朱倍恩等提出了基于密度泛函理论(DFT)的锚定能量计算和人工智能方法来研究VO锚定的SACs(8个金属氧化物表面上的29个过渡金属单原子(TMSAs))在CO2RR五种中间体(*COOH、*OCHO、*CO、*CHO 和*H)吸附作用下的稳定性。
研究人员通过锚定能量来评估TMSA在真空中(ΔEanch)和在反应条件下(ΔEanch R)锚定在VO上的强度，锚定能的一般定义原则上也适用于其他体系(如掺杂表面上的TMSA)。基于这种方法，在CO2RRs中筛选了一系列稳定的VO锚定3d、4d和5d SACs，发现非还原性氧化物(MgO(100)、ZrO2(111))上的VO位点更适合于稳定TMSA；另一方面，后过渡金属在反应条件下表现出比其他过渡金属更好的稳定性。
通过SGD分析，研究人员阐明了单原子的电负性和价电子、金属氧化物的d带中心以及吸附原子上吸附物质的配位数控制着SACs的稳定性。在考虑实际反应条件的情况下采用活性和选择性分析，结果表明，VO-ZrO2(111)表面上的Os具有在不同条件下将CO2高效电催化转化为CO的潜力；Ru/VO-ZrO2(111)对RWGS反应显示出优异的热催化性能。总体而言，这项工作提供了一种有效的策略来评估反应条件下稳定的有缺陷的金属氧化物负载的SAC，这可以为实验人员设计具有改进催化性能的SAC提供指导。High-Throughput Screening of Stable Single-Atom Catalysts in CO2 Reduction Reactions. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c02149
