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Angew. Chem. :非金属生物杂化体驱动二氧化碳高效甲烷化

二氧化碳(CO2)不仅是重要的温室气体,也是储量丰富的化工原料,将CO2转化为甲烷(CH4)等高值能源对于实现碳达峰碳中和目标具有重要意义。光/电催化CO2还原产CH4是目前最常用的方法之一,但是该过程普遍存在催化效率低、产物选择性差及运行成本高等缺点,不利于大规模工程化应用。


近日,福建农林大学周顺桂教授课题组受自然光合作用的启发,开发了基于生物电化学及光电化学的高效碳捕获技术,其主要是利用氰胺基团修饰的非金属聚合氮化碳(NCNCNx)与模式产甲烷菌(Methanosarcina barkeri)的自组装形成M.b-NCNCNx杂化体,从而在光照条件下将CO2还原产CH4的量子产率及产物选择性分别提高至50.3%及92.3%,显著优于已报道的光催化系统。



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M.b-NCNCNx杂化体独特的电容效应为光生电子的储存及再分配提供新的引擎。光照条件下产生的光生电子除了能够被产甲烷菌直接捕获利用,还能以有机自由基的形式储存于杂化体系中,并在暗态下释放,从而驱动高效的CO2还原产CH4过程。

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M.b-NCNCNx杂化体优异的电导效应为光生电子的传输及利用提供新的途径。氰胺基团修饰的聚合氮化碳具有丰富的多孔结构,可为电子及离子的传输提供高效的导电通路,降低电荷传递电阻,改善生物-非生物界面的电子传递效率,进而强化CO2还原产CH4性能。

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本研究提出了基于非金属半导体的生物杂化体构建的新方法,解决了生物-非生物固态界面电子产生与利用速率不匹配的技术瓶颈,开辟了强化非光合微生物利用光生电子进行产能的新途径,从而为高效的生物杂化体的设计提供了重要思路和机遇。

文信息

Metal-Free Semiconductor-Based Bio-Nano Hybrids for Sustainable CO2-to-CH4 Conversion with High Quantum Yield

Andong Hu, Prof. Jie Ye, Guoping Ren, Yaping Qi, Yiping Chen, Prof. Shungui Zhou

文章第一作者为福建农林大学叶捷副教授和博士生胡安东


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202206508




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