制备的具高活性和耐久性的金属有机骨架(metal-organic framework, MOF)催化剂还具有挑战性。基于此,中科院化学研究所张建林等人报道了一种无定形MOF(NH2-MIL-68),并将其作为CO2转化反应的高效电催化剂和光催化剂。
该NH2-MIL-68具有以下优点:(1)大量开放金属位点;(2)结晶NH2-MIL-68的基本构建块和连接性;(3)分级介孔和微孔结构。在温和条件下,NH2-MIL-68催化剂在CO2的电催化还原和CO2的光化学环加成方面表现出优异的性能。
对于电催化CO2还原反应,在电压为-2.05 V vs. Ag/Ag+下,由无定形NH2-MIL-68催化剂催化产生甲酸(FEHCOOH)的最大法拉第效率达到93.3%,电流密度为34.2 mA·cm-2,而结晶NH2-MIL-68显示67.7%的 FEHCOOH,在相同的实验条件下产生大量CO和H2。
对于CO2与氧化苯乙烯的光化学环加成反应,无定形NH2-MIL-68的产率在12 h时可以达到94.1%,高于类似条件下的报道值。此外,作者还仔细研究了两种反应催化剂的结构-效率关系。该工作为设计高性能MOF和MOF基催化剂开辟了新的可能性。
Amorphous NH2-MIL-68 as an efficient electro- and photo-catalyst for CO2 conversion reactions. Nano Research, 2022, DOI: 10.1007/s12274-022-4664-0.
https://doi.org/10.1007/s12274-022-4664-0.