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Angew. Chem. :pH环境驱动的DNA折纸晶格动态相转换


自上世纪80年代,纽约大学Seeman教授首度开创DNA纳米技术领域以来,DNA解锁了遗传基因以外的第二重身份——自组装基元。DNA四种碱基(ATCG)之间稳定的互补配对使其成为自下而上组装超材料的理想单体。随着DNA纳米技术的发展,可定制结构的DNA折纸走进了科研人的视野。三维DNA折纸可以作为原子类似物组装得到一系列高度有序的折纸晶体。同时,三维折纸的内部空腔可负载各类纳米客体,并随着折纸载体的有序组装得到多元超晶格。



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DNA具备较好的修饰潜力,各类官能团能够通过特定机制精确连接到DNA结构的既定部位。在DNA折纸晶格三维框架中的特定位置,预设具有环境响应能力的动态结构基元,将有望在不破坏晶格框架的条件下实现原位的动态结构转变,从而引发晶格体系的动态相转换。实现动态相转换的前提则是要求在三维晶格中各向异性地递送动态结构基元,其依赖于DNA折纸组装过程中严格的维度操控。


南京大学田野教授课题组,以正八面体DNA折纸为组装单体,通过严格的维度操控策略,在三维晶格的选定维度预设了pH响应的i-motif动态结构基元,制备出在pH环境驱动下具有原位相转换能力的动态折纸超晶格。

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对折纸单体的差异化连接设计,保证了i-motif动态基元在各维度间的精准递送。经过细致退火的动态折纸晶格可以在选定维度上原位实现单体间距的动态可逆变化,从而引起晶格整体的动态相转变。经过小角X射线散射表征,本文成功制备了两类动态超晶格,分别实现一维、二维上的定向结构变化,完成简单立方晶格与简单四方晶格之间的动态相转换。


文章也对产生的动态相转换过程进行了后续的深入研究与机制分析。动态相转换过程的唯一驱动力是晶格环境的pH变化,在不借助热力驱动的温和条件且不破坏晶格整体框架的情况下,动态晶格能够在数分钟之内响应环境变化并完成相转换。本文为构建基于单一体系的多态切换系统提供了范本,同时也为构建低对称性自组装晶格提供了新的思路。

文信息

pH-Induced Symmetry Conversion of DNA Origami Lattices

Yong Wang, Xuehui Yan, Zhaoyu Zhou, Ningning Ma, Ye Tian

该工作的第一完成单位为南京大学现代工程与应用科学学院,第一作者为南京大学博士研究生王勇,通讯作者为田野教授。


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202208290




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