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ChemCatChem:基于LDHs材料构建界面电子效应强化的C=O选择性加氢催化剂


生物质被认为是最丰富的可再生资源,在可持续生产高值精细化学品方面受到人们的广泛关注。在众多的生物质资源中,肉桂醛是一种典型的生物质分子,同时也是代表性的α,β-不饱和醛探针分子。催化肉桂醛分子选择性加氢制备肉桂醇是一类十分重要的催化转化过程。肉桂醇产物具有精细化学品属性,广泛应用于香料、医药、精细化工等领域。然而,从科学层面上看,肉桂醛等α,β-不饱和醛类分子的C=O键选择性加氢在热力学和动力学上比C=C键更为不利。因此,通过合理的催化剂设计手段,实现α,β-不饱和醛类分子的C=O键选择性加氢具有重要的意义。


最近,北京化工大学化学学院冯俊婷课题组基于层状双金属氢氧化物(LDHs)为创新平台,针对上述科学问题及实际意义,利用金属-载体电子相互作用(EMSI)研发了Pt/CoAl-LDHs多相催化剂,并成功应用于肉桂醛的选择性加氢催化反应中。该工作以CoAl-LDHs为催化剂载体,选择Pt作为催化剂的活性金属,通过液相还原法制备得到Pt/CoAl-LDHs催化剂。在肉桂醛选择性加氢反应中,该催化剂展示出高达4.93 s-1的转换频率(TOF),95.4% 的肉桂醛转化率和93.6%的肉桂醇选择性,其催化性能优于目前所报道的其他先进催化剂。同时该催化剂的重复使用性良好,离心回收后无须再生即可投入下一次反应,在连续的4次反应中未见失活。该研究通过多种表征揭示出CoAl-LDHs载体和活性金属Pt之间存在强烈的EMSI效应,载体向金属转移电子,使得活性金属Pt处于富集电子状态,这是催化剂表现出优异催化性能的原因。该研究为肉桂醛等α,β-不饱和醛类分子的选择性加氢提供了一种高活性、高选择性的催化剂,具有良好的应用前景。同时,该工作也为其他选择性加氢催化剂的设计和制备提供了参考。



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文信息

Electronic Metal-Support Interaction Strengthened Pt/CoAl-LDHs Catalyst for Selective Cinnamaldehyde Hydrogenation

Zhexi Gao, Luoyu Cai, Dr. Chenglin Miao, Tianli Hui, Dr. Qian Wang, Prof. Dianqing Li, Prof. Junting Feng


ChemCatChem

DOI: 10.1002/cctc.202200634




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