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ChemSusChem:一步法绿色合成Fe-Fe3O4 用于高效和高选择电催化氮气还原反应


闽南师范大学凌云副教授和福州大学汤儆教授及合作者在ChemSusChem期刊发文对高活性Fe-Fe3O4催化剂在电催化氮气还原反应(NRR)中的应用进行了研究,揭示了Fe-Fe3O4催化剂具有良好的结构稳定性,并可以显著促进电荷转移能力和抑制析氢反应,从而有效提升氨产率和法拉第效率。



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自1983年科学家Sclafani首次实现电化学方法合成氨以来,常温常压电催化氮还原开启了合成氨研究的新领域,有望取代传统高温高压的工业哈伯-波施法。但由于N≡N键的惰性特征,以及低极化和竞争性的析氢反应等因素影响,导致法拉第效率和NH3产率普遍较低。因此,设计合成方法简单、价格低廉、稳定性好、NH3产率高、过电位低、法拉第效率高的新型催化剂仍然具有极大的挑战性。


基于此,闽南师范大学凌云副教授和福州大学汤儆教授及合作者巧妙地在环境条件下通过一步绿色工艺合成了独特的Fe-Fe3O4纳米粒子。与商业纳米Fe和Fe3O4相比,Fe-Fe3O4催化剂具有更高的NRR性能,在0.1 M Na2SO4电解质和−0.4 V(vs. RHE)最佳条件下,法拉第效率最高为53.2±1.8%,NH3产率为24.6±0.8 μg h-1 mgcat-1。由于Fe-Fe3O4在还原电位下具有稳定的化学态,Fe-Fe3O4催化剂表现出了良好的稳定性,在连续5个循环和24 h的不间断工作中,其性能没有明显的变化。X射线光电子能谱分析、高分辨率透射电镜结合密度泛函理论计算表明,Fe(110)、Fe3O4(311)和丰富的氧空位能有效吸附并激活化学惰性N2分子,使N2固定性能大大提高,并同时起到抑制析氢作用。该研究开辟了一种简单绿色的铁基氧化物复合材料合成方法用于实现廉价高效电催化氮还原,为设计和构建高效铁基电催化剂提供了新的思路。

文信息

Single-step Green Synthesis of Fe-Fe3O4 Catalyst for Highly Efficient and Selective Electrochemical Nitrogen Reduction

Hui-Qi Xie[+], Xuan Zheng[+], Qing-Yun Feng, Xiao-Ping Chen, Ze-Hua Zou, Qing-Xiang Wang, Jing Tang, Yi Li, Yun Ling*

共同第一作者:谢慧琪和郑轩;通讯作者:凌云副教授


ChemSusChem

DOI: 10.1002/cssc.202200919




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