光催化CO2还原反应(CO2RR)被认为是实现碳中和的理想解决方案之一，因为它不仅可以减少大气中的CO2，也能够将CO2转化为具有高附加值的太阳能燃料。然而，由于C=O键的高解离能(~750 kJ mol-1)，在室温下活化CO2非常困难。拓宽光催化剂的太阳光谱吸收，加速电荷分离效率，并创建丰富的活性位点可能是实现高效和高选择性CO2RR的可行策略。
基于此，武汉理工大学张高科、温州大学肖遥和湖北师范大学王楷等通过湿化学策略引入硫源，合成了表面硫化的Bi2O2SiO3(S-BOSO)超薄纳米片光催化剂。硫化改性后的S-BOSO纳米片含有硫位点，其能够在光照下将CO2选择性地转化为CH3OH。实验结果和理论计算证明，在硫化的BOSO超薄纳米片中电荷富集的Bi原子作为反应活性位点，并且S-BOSO纳米片的界面重构有利于*CHO中间体的质子化，实现了高效和高选择性光催化低浓度CO2转化为CH3OH而不是CO。因此，在光照下反应4小时，优化的S-BOSO-3上CH3OH生产速率达到3.19 μmol g-1 h-1，选择性为78.6%；在紫外可见光照射下S-BOSO也能进行CO2还原反应，证实了S-BOSO对可见光的响应。更重要的是，S-BOSO-3在10个循环反应(约40小时)后，CH3OH的生产速率和选择性下降可忽略不计，证明S-BOSO具有优异的耐久性。本研究为设计和制备具有高暴露活性位点的光催化剂以实现对低浓度CO2的选择性光还原提供了新的策略。Atomic-Level Insight of Sulfidation-Engineered Aurivillius-Related Bi2O2SiO3 Nanosheets Enabling Visible Light Low-Concentration CO2 Conversion. Carbon Energy, 2022. DOI: 10.1002/cey2.264
