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包信和&潘秀莲&侯广进JACS:研究H-SAPO-11催化烯酮转化汽油
虽然烯酮(ketene)被认为是许多反应中的活性中间体,包括OXZEO(metal oxide-zeolite, 金属氧化物-分子筛)催化的合成气转化、二甲醚羰基化、甲醇制碳氢化合物和CO2加氢,但是其化学性质和在分子筛上的反应途径尚不清楚。


基于此,中科院大连化学物理研究所包信和院士、潘秀莲研究员和侯广进研究员(共同通讯作者)等人报道了他们通过动力学分析、原位红外光谱和固态核磁共振光谱研究了分子筛H-SAPO-11上烯酮转化为汽油馏分烃的途径。
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在文中,作者以H-SAPO-11为例,对乙烯酮在分子筛型上的转化进行了实验研究。通过动力学分析、原位红外光谱和固态核磁共振(ssNMR)光谱,作者从实验上揭示了第一次分子筛(zeotype)-催化的烯酮转化及其向汽油的反应途径。
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结果表明,丁烯是通向汽油产品的反应中间体。在有水的情况下,烯酮在酸位点上通过以下两种途径转化为丁烯:一种是遵循乙酸酮化途径的乙酰基物种;另一种是沿着乙酸脱羧途径的酮-烯醇互变异构的乙酰乙酰基物种。该研究首次从实验上揭示了分子筛催化中烯酮化学的见解。
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Chemistry of Ketene Transformation to Gasoline Catalyzed by H-SAPO-11. J. Am. Chem. Soc., 2022, DOI: 10.1021/jacs.2c03478.
https://doi.org/10.1021/jacs.2c03478.




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