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北大/金属所Nature子刊:100%选择性!Pt-Fe/ND@G实现CO完全转化
在氢气中优先氧化CO(PROX)是一种很有前途的氢气净化方法,可避免富含氢气的燃气中微量CO对催化剂的毒害。


基于此,北京大学马丁教授和中科院金属研究所刘洪阳研究员(共同通讯作者)等人报道了一种新型催化剂,完全暴露的Pt-Fe双金属团簇固定在缺陷石墨烯/纳米金刚石(ND@G)杂化载体上(Pt-Fe/ND@G),其中原子分散和完全暴露的Pt团簇与相邻的Fe原子结合,提供丰富的Pt-Fe界面。
Pt-Fe/ND@G在低温下可以高效优先氧化CO, 并且CO完全转化和100%选择性。在超低金属负载下表现出优异的氧化活性,在30 ℃时CO氧化的质量比反应速率高达6.19 (molCO)* (gPt)-1 *h-1
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DFT计算,以了解Pt-Fe/ND@G的CO氧化机理。首先构建了以4个Pt原子和1个Fe原子锚定在石墨烯(Gr)上的Pt4Fe1@Gr模型,模拟了ND@G上完全暴露的Pt-Fe团簇。
在Pt4Fe1@Gr模型上,CO更倾向于吸附在Pt系合位点上,而O2则吸附在Pt-Fe界面上。当CO分子被吸附到Pt位点(5CO*)上时,被吸附的氧在0.1 eV的低势垒下容易解离,其中一个O*嵌在Pt4Fe1上形成稳定的活性结构(Pt4Fe1@Gr),其他O*与吸附在相邻Pt位点上的CO反应,势垒为0.56 eV,析出CO2
随后,在碳空位锚定的Pt-Fe界面上,吸附的CO和O2容易发生反应,生成势垒为0.21 eV的OCOO*中间体,进而生成势垒为0.46 eV的CO2
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0.75Pt0.1Fe/ND@G在30 ℃时其活性增加,当Fe掺杂量为0.2 wt%时,氧化活性达到最大值,而Fe负载量的进一步增加则性能降低。
对不同Fe负载的催化剂的动力学研究表明,负载在ND@G上的一系列Pt-Fe催化剂相似的表观激活势垒明显低于0.75Pt/ND@G,表明不同的Pt-Fe催化剂之间的反应机理或活性位点不同。
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Fully-exposed Pt-Fe cluster for efficient preferential oxidation of CO towards hydrogen purification. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-34674-y.
https://doi.org/10.1038/s41467-022-34674-y.




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