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​Nat. Commun.:全暴露Pt-Fe团簇耦合Pt-Fe界面,实现高效PROX制氢
氢作为一种清洁能源,应用于质子交换膜燃料电池(PEMFC)以实现碳净零排放的目标受到越来越多的关注。氢气中CO(PROX)的优先氧化是避免富氢燃气中微量CO对催化剂中毒的一种有前途的氢气净化方法。


近日,北京大学马丁中科院金属研究所刘洪阳等报道了一种新的催化剂,完全暴露的双金属Pt-Fe团簇锚定在有缺陷的石墨烯/纳米金刚石(ND@G)杂化载体上,其中原子分散和完全暴露的Pt团簇与相邻的Fe原子结合以提供丰富的Pt-Fe界面。
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为了了解全暴露Pt-Fe团簇的作用,研究人员利用催化剂对氢气中CO进行优先氧化(PROX)。0.75 Pt/ND@G催化剂具有与Pt原子团簇相似的结构,在60°C下可以达到85%的CO转化率。
相比之下,通过引入Fe物种,0.75Pt0.2Fe/ND@G催化剂在室温(30°C)下实现完全CO转化,空速为45000 mL g-1 h-1和100% CO选择性。此外,对于PROX反应,0.75Pt0.2Fe/ND@G催化剂在低CO转化率下具有良好稳定性,其可以在30°C下反应超过100小时。
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实验结果和理论计算表明,构建原子效率最高、界面位点丰富的全暴露双金属Pt-Fe簇催化剂可以促进不饱和Fe位点上的氧活化和富电子Pt簇上的CO吸附,提高了O2与吸附的CO在Pt-Fe界面位点上形成CO2的可能性,因此所制备的0.75Pt0.2Fe/ND@G催化剂在实际应用中具有良好的反应活性。
Fully-exposed Pt-Fe Cluster for Efficient Preferential Oxidation of CO towards Hydrogen Purification. Nature Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-34674-y




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