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Angew. Chem. :CO2还原制多碳化合物高效电催化剂的自动化快速筛选

利用可再生电能驱动CO2电催化还原制高值多碳化学品,如乙烯、乙醇,不仅可以实现CO2的高值化利用,还可实现可再生电能到化学能的存储。高效电催化剂的研发是该领域的研究重点之一。


CO2电催化还原制多碳产物中,铜基催化剂是唯一兼具高活性和高选择性的一类催化剂。目前已发展出掺杂、合金化、表面分子修饰等多种策略用于提高铜基催化剂的性能,但由于催化剂组成和反应机理的复杂性,催化剂开发过程往往需要大量反复试验来筛选,研发效率较低,而构建催化剂的自动化快速筛选平台,可以显著提高高效催化剂的研发效率。


近日,厦门大学王野教授&谢顺吉教授团队与汪骋教授团队合作,搭建了一个以自动化流动电解池为核心的快速筛选平台,在约55小时的工作时间内完成了109种铜基双金属催化剂的性能评估,发现了性能优异的镁铜催化剂,据此合成的镁修饰铜(Mg-Cu)催化剂在1.0 A cm−2电流密度下,C2+法拉第效率可达80%。



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快速筛选平台主要通过Labview程序自动控制以实现快速、自动的电解池组装和催化剂性能测试流程。作者对109种铜基双金属催化剂进行了电催化还原CO2性能评价,得到了942组有效测试数据,并以热图的形式对产物数据进行可视化处理,发现Mg物种与Cu复合的双金属催化剂具有优异的C2+选择性。据此,设计合成了一种在CuxO纳米颗粒表面沉积Mg物种的Mg-Cu催化剂,并深入研究了该催化剂的电催化性能和Mg物种的促进作用及其作用机制。

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Mg-Cu催化剂在−0.69 ~ −0.77 V vs RHE的电位范围内,实现了0.65~1.0 A cm−2的高电流密度,C2+法拉第效率≥ 80%(乙烯~70%)。在0.65 A cm−2的恒定电流密度下,可连续稳定运行48小时。通过原位电化学表征和控制实验的系统研究,揭示了Mg2+物种在CO2还原条件下可稳定Mg-Cu催化剂上的Cu+位点,进而增强CO2活化、提高催化剂表面*CO覆盖度、促进C−C偶联生成C2+产物。

该工作为高效电催化剂的快速研发提供了一种可行的方法,并有望从CO2还原反应拓展到N2还原、析氧、CH4氧化等反应过程,可通过快速筛选建立一个可靠的大规模催化剂性能数据库,用于机器学习、理论研究和催化剂理性设计。

文信息

Fast Screening for Cu-based Bimetallic Electrocatalysts: Efficient Electrocatalytic Reduction of CO2 to C2+ Products on Magnesium-Copper

Mingcan Xie, Yan Shen, Wenchao Ma, Diye Wei, Biao Zhang, Zihan Wang, Yihan Wang, Prof. Qinghong Zhang, Prof. Shunji Xie, Prof. Cheng Wang, Prof. Ye Wang

文章的共同第一作者是厦门大学的博士研究生谢明灿和博士研究生沈衍。


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202213423




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