设计出活性稳定、经济高效的酸性析氧电催化剂是研制质子交换膜水电解槽的关键。基于此，同济大学马吉伟教授、德国柏林工业大学Peter Strasser和德国马普固体化物所胡志伟教授（共同通讯作者）等人报道了一种简单而经济的策略，通过机械化学方法制备原子分散的Ir原子掺杂在尖晶石Co3O4（Ir-Co3O4）中。
通过引入微量Ir（~1.05 at%），Ir-Co3O4在酸性介质中电流密度为10 mA cm-2时，OER过电位显著降低至236 mV，明显低于Co3O4（412 mV）。在过电位为300 mV时，Ir-Co3O4的归一化质量活度和TOF均比商用IrO2高近两个数量级。同时，在Co3O4晶格中加入Ir单原子后，稳定性更久。通过DFT计算，作者研究了OER的机理及其对Ir-Co3O4的协同作用。Ir-Co3O4上的电荷密度差表明，Ir掺入Co3O4可有效地调节电荷的再分配，Ir原子倾向于失去电子，离域电子聚集在邻近Ir-O键周围。此外，Ir-Co3O4的d-带中心位置高于Co3O4，d-带中心的正移有利于催化剂表面与吸附体之间的相互作用。预测态密度（pDOS）表明，Ir的引入在Ir-Co3O4中产生了新的杂化电子态，导致在费米能级附近的总态密度（TDOS）变宽，而Co3O4的TDOS显示出带隙，表明Ir单原子的引入使Co3O4具有金属性质，比Co3O4具有更好的电子导电性，从而加快OER动力学。通过对Co 3d、O 2p和Ir 5d pDOS的检验，作者研究了Ir原子与Co3O4的协同作用，观察到pDOS中Ir 5d轨道与Co 2p轨道有很大的重叠，表明Co与Ir原子之间具有强相互作用和更多共价性。作者首先计算了Ir位的电位决定步骤（PDS），结果表明Ir-Co3O4和IrO2的极限步骤都发生在O*到OOH*的转换上。它们对应的PDS值分别为0.288 eV和0.378 eV，表明Ir-Co3O4具有较低的能垒和较好的OER性能。此外，Co位上的计算表明，Co3O4上的PDS主要来源于H2O向OH*的转变，势垒为1.31 eV。在Ir-Co3O4上，随着OOH*的形成，PDS发生变化，相应的能垒进一步降低至1.11 eV，突出了Ir单位点对OER的促进作用。Iridium single atoms incorporated in Co3O4 efficiently catalyze the oxygen evolution in acidic conditions. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-35426-8.https://doi.org/10.1038/s41467-022-35426-8.
