网站首页/新材料/纳米材料热点/ChemElectroChem:Ti3C2Tx-MXene上原位水热生长Bi2O3纳米片实现电催化还原硝酸根选择性制氨
ChemElectroChem:Ti3C2Tx-MXene上原位水热生长Bi2O3纳米片实现电催化还原硝酸根选择性制氨


氨(NH3)作为一种基础化学品,在农业和工业中起着举足轻重的作用。与目前工业上采用的Haber-Bosch法相比,电催化合成氨具有可持续性,也更加环保。硝酸盐是水中常见的污染物,与氮气相比具有更好的水溶性和更低的解离能,因此将其作为电催化制氨的氮源,具有经济、环保的双重意义。

苏州大学路建美教授课题组报道了一种Ti3C2Tx-MXene材料表面原位生长的Bi2O3纳米片,用于电催化还原硝酸根选择性产氨,其产氨的法拉第效率可达到91.1%,产氨速率为7.0 mg·h−1·cm−2


由Ti3AlC2进行刻蚀、剥离而得到的MXene表面存在丰富的官能团,因此Bi3+可通过静电吸引作用均匀吸附在MXene表面上,在水热的条件下原位生长Bi2O3纳米片。通过调节Bi3+加入的量,可以得到一系列不同负载量的Bi2O3/MXene材料。这些材料应用于电催化还原硝酸根产氨,其中11% Bi2O3/MXene的产氨性能最佳,且是迄今为止报道的Ti3C2Tx-MXene基催化剂中产氨性能最优的。在循环测试中,氨的法拉第效率和生成速率基本保持不变,表明该催化剂具有良好的稳定性。


TEM、EIS和ECSA测试表明,二维Ti3C2Tx的引入有利于Bi2O3的均匀分散,从而暴露活性位点并且促进了催化剂上的电荷转移。DFT计算表明,硝酸根还原经历ONH路径,速率决定步骤为ONH→ONH2,能垒为0.42 eV,而析氢副反应的能垒高达2.17 eV。因此,Bi2O3/MXene复合材料的高电荷传输效率、活性位点的充分暴露以及对析氢的抑制是其具有优异电催化产氨性能的主要原因。该工作为铋基催化剂的设计及其在电催化领域中的应用提供了新的指导方案。







1

图1 (a)MAX和(b)MXene的TEM图像;11% Bi2O3/MXene的(c)HRTEM图像,(d)TEM图像和(e)HAADF-STEM图像以及相应的元素分布图

2

图2 (a)MAX和MXene的XRD谱图;MXene、Bi2O3和不同摩尔比Bi2O3/MXene的(b)XRD谱图,(c)FTIR光谱;(d)11% Bi2O3/MXene和MXene的XPS谱;11% Bi2O3/MXene的(e)Bi 4f和(f)O 1s的XPS光谱

3

图3 (a)11% Bi2O3/MXene在有无1000 mg/L KNO3条件下的LSV曲线;(b)MXene、Bi2O3及不同摩尔比的Bi2O3/MXene在有KNO3存在时的LSV曲线;(c)在-1.8V vs.SCE条件下,不同电极合成氨的速率和法拉第效率;(d)不同电位下,11% Bi2O3/MXene合成氨的速率和法拉第效率;(e)在-1.8V vs.SCE条件下,使用11% Bi2O3/MXene电极,NO3--N, NO2--N和NH4+-N的浓度随时间变化曲线;(f)11% Bi2O3/MXene电极的循环稳定性实验

6

图4 MXene、Bi2O3及不同摩尔比的Bi2O3/MXene的(a)Nyquist图和(b)电流密度与扫描速率的关系图;(c)Bi2O3(-112)晶面上NO3-还原为NH3的Gibbs自由能变化图及中间体结构模型

文信息

In-Situ Hydrothermal Growth of Highly Dispersed Bi2O3 Nanosheets on Ti3C2Tx MXene for Selectively Electrocatalytic Reduction of Nitrate to Ammonia

Hao-Yu Zhang, Lan-Xin Li, Dr. Wu-Ji Sun, Prof. Jing-Hui He, Prof. Qing-Feng Xu, Prof. Jian-Mei Lu

文章第一作者为张浩宇


ChemElectroChem

DOI: 10.1002/celc.202201001






纳孚服务
  • 化学试剂
  • 提供稀有化学试剂现货

  • 化学试剂定制合成服务
  • 上海纳孚生物科技有限公司提供市场稀缺的化学试剂定制服务

  • 新材料现货
  • 上海纳孚生物科技有限公司代理或自产包含石墨烯产品,类石墨烯产品、碳纳米管、无机纳米材料以及一些高分子聚合物材料

  • 结构设计及定制合成
  • 可以根据客户需求对所需化合物结构进行设计改性,从而定制合成出客户所需分子式结构

  • 联系我们
  • 021-58952328
  • 13125124762
  • info@chemhui.com
  • 关注我们
在线客服
live chat