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Angewandte:用于催化 KA2 反应的镉掺杂和钳形配体修饰的金纳米团簇
第一作者:Ji-Qiang Fan, Ying Yang


通讯作者Man-Bo Li
通讯单位Anhui University


研究内容

该作者设计合成了一个金纳米团簇Au17Cd2(PNP)2(SR)12 (PNP = 2,6(二苯膦甲基)吡啶,SR = 4-MeOPhS),由一个二十面体Au13核、两个Au2CdS6短链基序和两个PNP钳形配体组成。这种镉和PNP钳形配体共修饰的金纳米团簇在KA2反应中具有较高的催化效率,具有周转数(TON)高、反应条件温和、底物范围广、催化剂可循环利用等特点。Au17Cd2(PNP)2(SR)12与结构相似的单一镉(或PNP)修饰金纳米团簇的催化性能比较表明,镉和PNP在表面的共存对金纳米团簇的高催化活性至关重要。该工作对开发高效的级联反应催化剂和发掘金属纳米团簇在有机转化中的催化潜力具有一定的启示意义。

要点一:

Au17Cd2(PNP)2(SR)12在酮、胺和炔的级联反应中表现出较高的催化活性。机制研究表明Au17Cd2(PNP)2(SR)12KA2反应中的高催化活性源于Au13核、PNP钳形配体和Au2Cd(SR)6短链基序的协同作用。

要点二:

Au17Cd2(PNP)2(SR)12催化的KA2反应效率高,反应条件温和,操作简单,催化剂可循环利用。该工作可能为高效级联过程开辟新的机会,并刺激更多关于纳米团簇催化有机转化的研究。

1Au17Cd2(PNP)2(SR)12UV-vis (A)ESI-MS (B)XPS (C)DPV (D)结果。

2Au17Cd2(PNP)2(SR)12的总结构(A)和结构解剖(B)

4不同催化剂在KA2反应中的催化结果。

54 Au17Cd2(PNP)2(SR)12催化前后的ESI-MS (A)UV-vis (B)光谱。

65 (A) Au13(PNP)4(CN)4的结构及其催化性能。(B) Au19Cd3(SR)18的结构及其催化性能。(C) Au17Cd2(PNP)2(SR)12结合3a1a + 2a的原位核磁共振结果。

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