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ChemSusChem:限域金属键分散合成单原子催化剂关键控制因素揭示
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近年来,单原子催化剂,由于其高的原子利用率和特殊的催化反应活性而被广泛应用于各种工业催化反应过程中。但相比于团簇和纳米颗粒,原子分散的金属具有更高的表面自由能,很容易发生聚集。因此,单原子催化剂的合成,特别是以金属/氧化物为代表的单原子催化剂的合成通常需要依赖于可还原性载体(如氧化铈,氧化铁,氧化钛等)表面所提供的缺陷位点对金属原子进行锚定。另一方面,受限于氧化物载体比表面积的限制,金属/氧化物类单原子催化剂通常负载量较低,且金属原子主要以金属-氧或金属-非金属键形式进行原子态分散,在氧气氛围下稳定,在还原氛围下却容易聚集。


为进一步拓展金属/氧化物型单原子催化剂在还原氛围和非还原载体上的合成应用,新加坡科技局可持续发展研究所(ISCE2)Liu Yan,Xi Shibo博士研究团队和四川大学化学工程学院的储伟教授团队合作,在前期水滑石担载型催化剂(Green Chem., 2019,21;Appl. Catal. B, 2022, 309)的研究基础上,提出了“限域金属键分散合成单原子”的构筑策略。研究人员利用水滑石合成过程中氧化物的网格限域作用,首先将氧化镍分散于氧化铝的周期性氧化物结构之中,形成均匀分散的氧化物“孤岛”。通过原位/非原位同步辐射和理论计算结合,揭示了还原氛围下“孤岛”氧化镍上单原子铂的形成机制和关键控制因素。研究指出,单原子铂的形成依赖于“孤岛”还原后金属镍-镍键的丰富程度以及“孤岛”团簇的最优能量尺寸。最后所得单原子催化剂,在生物质纤维素液相加氢中经过三次循环测试后仍能保持良好的催化活性和稳定性。鉴于本研究过程中金属镍、铂的可替代性,本研究可为还原氛围下,非还原性金属氧化物载体上单原子催化剂合成提供一种可借鉴的普适性合成策略。该论文一作为四川大学2018级博士研究生肖鑫和ISCE2研究所Xi Shibo博士,并作为封面文章在ChemSusChem发表。

文信息

Insight into Key Parameters for Fabricating Stable Single-Atom Pt-Nix Alloy by Reduction Environment-Induced Anti-Ostwald Effects

Dr. Xin Xiao, Dr. Shibo Xi, Dr. Wenjie Zang, Dr. San Hua Lim, Dr. Jiajian Gao, Prof. Wei Chu, Dr. Yan Liu


ChemSusChem

DOI: 10.1002/cssc.202201885




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