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Angew. Chem. :基于高熵普鲁士蓝类似物的超长寿命钠离子电池

发展高性能、资源丰富和环境友好的储能技术是解决当前能源和环境危机、实现可持续发展的重要保障。在大力规划发展储能产业的大背景下,从成本,资源,安全性等方面考虑,钠离子电池以其电压高、比容量大、循环寿命长、绿色环保且安全等特征,无论在能量密度和功率密度上都有望能够满足各类电子器件的需求。


然而钠离子电池的主要挑战是缺乏具有快速充电/放电能力和长寿命的先进正极材料。在过去的十年中,四种主要材料被广泛研究作为钠离子电池的正极材料,包括普鲁士蓝类似物(PBAs)、过渡金属氧化物、聚阴离子化合物和有机化合物。其中,PBAs因为它具有低成本,较高的理论比容量和三维开放框架,且可实现快速钠离子传输被认为是最有前途的商业 SIB 正极之一。然而,PBAs的长期循环稳定性和倍率性能由于其固有的较差的电子导电性和较大的结构变形仍远不能满足大规模储能的要求。


近日,受魔方以及高熵氧化物和金属合金领域蓬勃发展的研究活动的启发,温州大学侴术雷教授和澳大利亚伍伦贡大学王佳兆教授合作应用五种最常用的过渡金属作为原料来制备 高熵PBAs (HE-HCF)作为“概念验证”,以探索高熵金属有机框架在储能领域中的应用。



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通常,PBA仅由一种或两种过渡金属组成,表面化学性质和晶体结构有限。考虑到晶体结构的兼容性,本工作中,五种最常用的过渡金属(Mn, Fe, Co, Ni, Cu)被用作制备HE-HCF的原材料作为“概念验证”。

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在 0.15C 的电流密度下,所制备的HE-HCF提供 105.1 mAh g-1 的比容量(达到其理论比容量的约 83%), 该材料还在 1.5 C 到 75 C 的各种电流密度下表现出优异的电化学性能。HE-HCF 在前 10,000 次循环中展现出了约 95% 的容量保持率,对应于每个循环 0.0005% 的容量衰减率。此外,即使 HE-HCF 循环超过 50,000 次循环,容量衰减率进一步降低至每循环 0.0004%,相比而言,目前广泛报道的双金属 PBA 的循环寿命几乎无法达到超过 5,000 次的循环寿命。

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多种原位表征技术和理论计算共同表明,HCF 中增加的熵值可以增强结构稳定性以及热/空气稳定性,并展现出高度可逆的零应变两相 Na+ 存储机制。该高熵化策略对于抑制 Na+ 迁移能垒至关重要。该工作可能会对高熵材料的合理设计有启发意义,并将其应用于除可充电电池系统之外的各种应用领域。

文信息

A Disordered Rubik's Cube-Inspired Framework for Sodium-Ion Batteries with Ultralong Cycle Lifespan

Jian Peng, Bao Zhang, Weibo Hua, Yaru Liang, Wang Zhang, Yumeng Du, Germanas Peleckis, Sylvio Indris, Qinfen Gu, Zhenxiang Cheng, Jiazhao Wang, Huakun Liu, Shixue Dou, Shulei Chou


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202215865




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