设计和制造高效、低成本、大电流输出的适用于工业制氢的电催化剂是当前水电解技术的发展趋势。
基于此，陕西科技大学冯永强副教授，黄剑锋教授，曹丽云教授（共同通讯作者）等人利用3D晶体富勒烯网络（CFN）的晶格限域原位还原效应，通过溶剂热裂解过程捕获Ru纳米颗粒（NP）和单原子（SA）。优化后的产物（RuNP-RuSA@CFN-800）对碱性析氢反应具有良好的电催化性能。作者分别构建了RuNP-RuSA@CFN, RuSA@CFN, and RuNP@CFN三种催化剂模型。从动力学的角度计算了RuNP-RuSA@CFN的水解离步骤的过渡态能垒为0.36 eV，远低于RuSA@CFN（0.57 eV）和RuNP@CFN（0.85 eV）。因此，RuNP-RuSA@CFN应该是这三种结构中最好的HER电催化剂。电荷密度差分图表明，对于RuNP-RuSA@CFN来说，电子明显从H上耗尽，主要聚集在相邻的Ru原子上，表明在NP的协助下形成了弱的O-H键，这可以促进水的解离过程。此外，与RuSA@CFN（-1.40 eV）和RuNP@CFN（-1.50 eV）相比，吸附了水的RuNP-RuSA@CFN的态密度（DOS）具有较高的d带中心（-1.33 eV）。d带中心越接近费米能级，说明对水的吸附能力越强，对水的解离越有利。总之，RuNP-RuSA@CFN中Ru NP和SA之间的协同作用从热力学和动力学的角度降低了反应能量，这是碱性HER活性增强的根源。Fullerene Lattice-Confined Ru Nanoparticles and Single Atoms Synergistically Boost Electrocatalytic Hydrogen Evolution Reaction. Adv. Funct. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adfm.202213058.https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202213058.
