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悉尼大学/​波多黎各大学Nature子刊:PANa电催化剂用于直接水氧化
无金属电催化剂是析氧反应(OER)活性材料的一个主要分支,但它们过度依赖功能化的共轭碳材料,极大的限制了对潜在高效碳质电催化剂的筛选。


基于此,澳大利亚悉尼大学赵慎龙教授和裴增夏、美国波多黎各大学陈中方教授(共同通讯作者)等人报道了一种介观结构聚丙烯酸酯(PANa)水凝胶电催化剂,其可以提供优异的OER活性,与基准IrO2催化剂在碱性电解质中相当,同时具有高耐久性和在各种pH环境中的良好适应性。
在过电位为316 mV下,基于PANa的最佳电极提供了10 mA cm−2的OER电流密度,同时具有42 mV dec−1的小Tafel斜率和出色的耐久性。
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通过对PANa分子进行DFT计算,作者研究了PANa水凝胶作为OER电催化剂的可行性。通过绘制特定电位下的自由能图发现,在理论电位为1.23 V时,除*O的形成外,OER的所有步骤在热力学上都是有利的,表明第二步(步骤II,即*OH→*O)是OER的速率决定步骤(RDS)。
当电位增加到1.48 V时,这一步变得有利,表明PANa对OER只有250 mV的小过电位。对于裸PANa水凝胶,催化OER需要约390 mV的中等过电位,*OH的初始吸附(步骤I)为RDS。DFT计算表明,PANa水凝胶理论上是一种非常活跃的OER电催化剂。
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DFT计算表明,PAM水凝胶需要480 mV的过电位,可能是由于末端酰胺基团中碳原子的正电荷较少。ATR-IR光谱显示,HPAM样品中-CONH2基团到-COO−基团的特征峰的演化。对比原始的CC-PAM电极,CC-HPAM电极的OER活性大大提高。
逐渐增强的活性进一步证明-COO−基团是OER更活跃的位点,也表明通过调整聚合物化学结构开发高效水凝胶基OER电催化剂的巨大潜力。
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A polymeric hydrogel electrocatalyst for direct water oxidation. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-36532-x.
https://doi.org/10.1038/s41467-023-36532-x.




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