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Angew. Chem. :用于高性能水系双离子电池的二维卟啉配位超分子网络正极

得益于高丰度、低毒性和高氧化还原电位等优势,碘在电化学储能领域具有广阔的应用前景。目前,尽管作为碘电池阴极的各类碳材料,具有高导电性和电化学稳定性等优点,但都缺乏对碘三离子(I3−)的强锚定位点,导致不可控的穿梭效应,对比容量、循环性能和库仑效率产生负面影响。


配位超分子网络(CSNs),包括配位聚合物、金属有机框架(MOFs)、简单的金属有机配合物和低聚配位实体,具有诸如可设计结构、可调活性位点、高孔隙率,及在各类电解质中的较高稳定性,这都非常有利于用作碘电池的阴极。此外,二维配位超分子网络(2D CSNs)由于其大的比表面积、高电导率、丰富的活性位点及其高可达性,更有助于 I3−的高效锚定和转化。据此,中山大学杨洋溢教授课题组通过简单溶剂热法制备了一种名为 Zn-TCPP 的二维卟啉-CSN的碘-双离子电池(DIBs)正极,并与ZnSO4 + KI水性电解质和锌金属阳极一起组装成水系双离子电池,展示出优异的电化学性能。作者通过分子轨道理论说明了I3−和卟啉氮之间的电荷转移相互作用,并利用紫外可见吸收光谱和拉曼光谱证实了这一点,此外密度泛函理论(DFT)计算也对此加以验证。同时,计算流体动力学(CFD)仿真计算表明 Zn-TCPP 的二维层状网络结构更有利于I3−的渗透和锚定。该工作从二维层状网络结构的角度,利用分子轨道理论及计算流体动力学等探索了二维卟啉-CSN对I3−的锚定效应,拓宽了二维CSNs在储能领域的应用和开发先进的碘-DIBs正极材料,助力DIBs的进一步研究和产业化应用。



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文信息

A Two-Dimensional Porphyrin Coordination Supramolecular Network Cathode for High-Performance Aqueous Dual-Ion Battery

Yuanming Tan, Zhao Chen, Zengren Tao, Anding Wang, Shimei Lai, Prof. Yangyi Yang


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202217744




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