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张昊/龙闰Adv. Sci.: 合成外延CsPbBr3/CdS Janus纳米晶异质结，实现高效电荷分离
胶体卤化铅钙钛矿纳米晶体(NC)与其他半导体，特别是具有重要技术意义的金属硫族化合物的外延异质结构，在波函数设计和激子/电荷载流子工程中提供前所未有的控制水平，这些NC异质结构是有效的光电子学和其他应用的理想材料平台。然而，现有的方法只能产生具有随机连接和两个组分分布的异质结构，缺乏外延关系和均匀的几何结构阻碍了结构-功能的相关性以及异质界面上的电子耦合。


近日，清华大学张昊和北京师范大学龙闰等报道了外延生长的均匀CsPbBr3/CdS Janus NC异质结的合成，该结构具有精确可调的形态和光物理特性以及跨电子耦合界面的超快电荷分离。
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合成的关键是使用预先形成的纳米团簇作为CsPbBr3的单源前驱体，这可以适应两种组分形成动力学的巨大差异。所获得的Janus异质结包含一个半球形的CdS结构域，该结构域仅生长在长方体CsPbBr3 NC的一个面上，并通过显微图像和密度泛函理论(DFT)计算证实了CsPbBr3(220)和CdS(220)面(晶格失配小于1.0%)之间的外延关系。
此外，通过温度和其他反应参数能够很容易对每个组分的尺寸进行精确的控制(从≈5到≈20nm，尺寸分布很窄)，导致所制备的材料具有容易调节的光学性质。
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瞬态吸收(TA)光谱测量揭示所制备材料为II型异质结构，其中强耦合异质结允许从CsPbbr3到CdS结构域的超快电子转移(约9 ps)，这种快速的电荷分离减少了光电转换中的能量损失，并转化为显著改善的光电导行为。同时，Janus NC的光电导体的响应率(11.2 A W−1)和探测率显著高于纯CsPbBr3 NC。
该项工作所提出的合成策略也可以扩展到含有不同卤化物(CsPbX3/CdS，X=Cl 和I)的钙钛矿材料和其他金属硫族化合物(例如CsPbBr3/ZnS)的组合中去，这些具有结构和电子耦合畴的外延NC异质结构可以极大地扩宽具有扩展光学和电子功能的钙钛矿型材料的应用领域。
Epitaxial CsPbBr3/CdS Janus Nanocrystal Heterostructures for Efficient Charge Separation. Advanced Science, 2023. DOI: 10.1002/advs.202206560




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