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ChemSusChem:光化学合成法制备多孔三嗪/七嗪基氮化碳同质结用于高效光催化全分解水

南京林业大学姚建峰教授团队在ChemSusChem期刊发文,提出了一种光化学合成法制备多孔三嗪/七嗪氮化碳(THCN)异相同质结并应用于光催化全分解水。文章重点研究了紫外光照射时间和洗涤溶剂对THCN中三嗪和七嗪相比例、形貌结构以及光催化活性的影响。



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石墨相氮化碳作为一种无金属半导体光催化剂,因为具有无毒、热稳定性高和能带适宜等优点而引起了研究者的广泛研究。目前,氮化碳的合成方法有热聚合法、模板法、微波辐射法等,但这些方法存在制备步骤复杂、能耗高和残留模板杂质等缺点。另外,氮化碳较少的活性位点、易复合的光生载流子和有限的太阳光响应限制了其工业化应用。构建异质结是一种解决氮化碳固有缺点的有效策略。然而,两种不同半导体构建的异质结会受到每个半导体能带结构的限制,以及晶体结构、原子热膨胀率和表面/界面性质的影响,很大程度上阻碍了协同效应与载流子的高效利用。


基于上述问题,南京林业大学姚建峰教授团队提出了一种光化学合成法制备多孔三嗪/七嗪氮化碳异相同质结。光化学合成法的反应条件温和且无需复杂的条件控制。研究发现,将紫外光照射时间从24 h延长到48 h,材料的形貌从尺寸不均匀的针状纳米棒转变为纳米片,并且七嗪与三嗪相的比例从0增加到3.8。光照48 h后乙腈洗涤可获得多孔THCN纳米片,乙醇洗涤后材料为表面粗糙无孔的纳米片。多孔THCN纳米片表现出最好的光催化全分解水活性,H2和O2的生产速率分别为7.9和4.2 μmol h−1。通过测试分析表明,两种晶相之间的相互作用、多孔层状结构和氯掺杂的协同效应导致活性位点的增加、光吸收范围的扩大、光生载流子的快速转移和光还原能力的改善,从而提高了光催化全分解水性能。该工作首次通过光化学法制备三嗪/七嗪氮化碳异相同质结光催化剂,为高效全分解水的光催化剂设计和开发提供了借鉴。

文信息

Photochemical synthesis of porous triazine-/heptazine-based carbon nitride homojunction for efficient overall water splitting

Xiang Zhong#, Dr. Yuxiang Zhu#, Meng Jiang, Qiufan Sun, Prof. Dr. Jianfeng Yao*


ChemSusChem

DOI: 10.1002/cssc.202202059




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