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韩高峰/孟军平JMCA:双相Mo2C/Mo3N2/C纳米片用于高效电催化析氢
氢气是一种清洁、可持续的能源,被认为是一种有前景的化石燃料替代品。氢元素普遍存在于各种类型的化合物中,其中水的含量最丰富,也是最绿色的,这就决定了电解水产氢有望成为最高效、最环保的技术。然而,具有两个电子转移过程(2H++2e-=H2)的电解水半反应析氢反应(HER)需要较大的过电位,因此需要高效的催化剂。


目前,Pt族金属在降低HER的过电位方面表现出了压倒性的优势,并被证明是最高效的催化剂,但其高昂的成本和稀缺性限制了它们的大规模应用。因此,探索其他储量丰富、性能优良的产氢催化剂至关重要。
基于此,天津城建大学韩高峰和河北工业大学孟军平(共同通讯)等人制备了具有异质结构的双相Mo2C/Mo3N2/C纳米片,作为高效、低成本的HER电催化剂。
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本文测试了Mo2C/Mo3N2/C,Mo2C/C和Mo3N2/C在碱性(1 M KOH)和酸性(0.5 M H2SO4)环境下的HER性能,还与商业Pt/C进行了比较。在碱性条件下,在1 M KOH中,当电流密度为10 mA cm-2时,Mo2C/Mo3N2/C的过电位仅为76 mV,明显低于Mo2C/C(142 mV)、Mo3N2/C(187 mV)和Pt/C(389 mV)。虽然Mo2C/Mo3N2/C的催化性能略差于商业Pt/C,但它比之前报道的大多数用于HER的Mo基电催化剂要好得多。
之后,本文还测试了Mo2C/Mo3N2/C,Mo2C/C,Mo3N2/C,碳和Pt/C在0.5 M H2SO4中的HER性能。对于Mo2C/Mo3N2/C,Mo2C/C,Mo3N2/C,碳和Pt/C,它们分别需要121、163、249、338和39 mV的过电位达到10 mA cm-2的电流密度。虽然在低电流密度下,Mo2C/Mo3N2/C的性能较差,但是在较大的电流密度(100和200 mA cm-2)下,Mo2C/Mo3N2/C的过电位仅为248和316 mV,这一HER性能是值得关注的。双相Mo2C/Mo3N2/C的压倒性的优势可以归因于Mo2C和Mo3N2以及碳基底的特殊结构,并且目前可以肯定的是,Mo2C/Mo3N2/C在碱性和酸性环境中都具有高效的催化活性。
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本文根据电化学测试以及理论计算结果可以得出Mo2C/Mo3N2/C电催化性能优异的原因在于:
(1)适当的Mo2C∶Mo3N2比例,二者之间的协同作用有利于Hads的吸附/脱附。计算结果表明,Mo2C/Mo3N2的Mo和C位点吸附-脱附Hads的ΔGHads分别为-0.17和0.10 eV,均低于Mo2C(-0.25 eV)和Mo3N2(-0.40 eV)的Mo位点。这说明独特的异质结构加速了Hads的吸附和脱附,从而增强了催化剂的HER本征活性。这也有利于Volmer-Heyrovsky/Tafel反应;
(2)纳米级的Mo2C和Mo3N2化合物形成丰富的非均相纳米界面,促进电子传递;
(3)Mo2C/Mo3N2/C疏松多孔的的结构可以产生更多的活性位点,这有利于Mo2C/Mo3N2/C与电解质的接触,也有利于气泡的释放。
本研究利用染料废水制备了多相钼基催化剂,这为开发高效、低成本的HER催化剂提供了参考,预计将为实现“碳峰值”和“碳中和”目标贡献力量。
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Dual-phased Mo2C/Mo3N2/C nanosheets for efficient electrocatalytic hydrogen evolution, Journal of Materials Chemistry A2023, DOI: 10.1039/d2ta09813j.
https://doi.org/10.1039/D2TA09813J.




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