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Angew. Chem. :独特芳香孔表面微孔MOF实现乙烷/乙烯高效分离

乙烯(C2H4)是石油化工行业中最重要的基础原料(2021年全球产量超2.1亿吨),主要来源于石脑油蒸汽裂解或乙烷(C2H6)热脱氢。然而,在乙烯的生产过程中,不可避免的会混入物理性质和分子尺寸高度相似的乙烷副产物,这对后期乙烯的聚合和下游加工有很大的负面影响。目前,工业上C2H4/C2H6分离通常采用高能耗/成本的低温蒸馏方法。在这一工业应用背景下,基于多孔材料物理吸附的气体分离技术因其低成本和低能耗的巨大潜力而备受关注。相比于C2H4选择性吸附剂,使用C2H6选择性吸附剂可以通过一步分离操作从C2H6/C2H4混合物中获得聚合级C2H4,极大地简化分离过程。然而,目前乙烷选择性吸附剂的设计还是十分具有挑战性的,因为大部分的功能位点(特别是开放金属位点)对乙烯的作用力强于乙烷。


近日,美国北德克萨斯大学马胜前教授团队联合福建师范大学叶应祥研究员、陈邦林教授团队报道了:具有独特芳香孔表面微孔MOF实现乙烷/乙烯高效分离。



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图1. (a) Ni-MOF 1和(b) Ni-MOF 2的晶体结构图。

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图2. (a) Ni-MOF 1和Ni-MOF 2对C2H4和C2H6的吸附等温线,(b) 比较两个MOF的IAST选择性,(c) 比较不同多孔材料的乙烷吸附量,(d) 比较不同多孔材料的分离潜力。

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图3. 比较C2H4和C2H6在MOF孔道内的主要结合位点。

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图4. Ni-MOF 2对等摩尔C2H6/C2H4混合物的动态穿透分离曲线。

基于MOFs的网格化学特征,该研究团队通过选择富含芳香基团的氮唑基有配体和镍离子构筑两例等网格的MOFs材料(Ni-MOF 1,Ni-MOF 2)。静态吸附等温线表明,Ni-MOF 2对乙烷的吸附量显著高于乙烯,且C2H6/C2H4分离性能优于Ni-MOF-1。分子模型研究揭示了,抗衡氯离子(Cl)在Ni-MOF 1的孔道内不仅堵塞部分孔隙空间,而且也显著影响了芳香环与C2H6分子之间的C−H···π有效作用,最终该材料没有表现出任何C2H6/C2H4分离性能。相比之下,Ni-MOF 2具有丰富裸露的芳香孔表面和合适孔隙空间,可以与乙烷分子形成多重较强的C−H···π相互作用,对乙烷的亲和力显著强于乙烯,展现出优异的乙烷/乙烯分离性能。得益于其对乙烷的特异性吸附和高吸附量,Ni-MOF 2通过一次动态穿透分离过程就可以从等摩尔C2H6/C2H4混合物中生产12 L/kg聚合级乙烯。


该工作不仅证明了丰富芳香孔表面与乙烷分子间较强的C−H···π相互作用可作为实现C2H6/C2H4高效分离的一般方法,而且还能够有效提高聚合级乙烯的产率。鉴于目前还缺乏可实现C2H6/C2H4高效分离的多孔材料系统性构筑策略,该工作为多孔材料在这种挑战性的气体分离领域实现高效分离提供了借鉴。

文信息

A Microporous Metal-Organic Framework with Unique Aromatic Pore Surfaces for High Performance C2H6/C2H4 Separation

Dr. Yingxiang Ye, Yi Xie, Dr. Yanshu Shi, Dr. Lingshan Gong, Dr. Joshua Phipps, Prof. Abdullah M. Al-Enizi, Prof. Ayman Nafady, Prof. Banglin Chen, Prof. Shengqian Ma


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202302564




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